Study of the precipitation of silicon nanoparticles in nanometer scale silica layers
Etude et modélisation de la précipitation de particules de silicium dans des couches de silice nanométriques
Résumé
Optical and electrical properties of silicon nanoclusters embedded in silica have attracted major attention during the past few years since they are promising candidates for new generations of photovoltaic cells, memory devices, and waveguide amplifiers. These materials exhibit light emission and carrier storage properties which strongly depends on their microstructure. The nanocluster size distribution, number density and interface, as well as the host oxide composition are key parameters which govern the wavelength of the light emission, the density of trapped charges... The goal of this work is to understand the silicon nanoparticle formation mechanism at the atomic scale, depending on the elaboration parameters. In this work, it has been demonstrated that Si diffusion coefficient in silica strongly depends on the composition of the layer (i.e. the amount of excess silicon). Alongside, it has been evidenced that the layer thickness drastically changes the decomposition process, sometimes from spinodal-like decomposition to classical growth of particles. In addition, Monte Carlo Simulations have been performed to study the influence of the multilayered structure on the spinodal decomposition.
Les propriétés optiques et électriques de nanoparticules de silicium enrobées de silice ont été au centre de nombreuses études ces vingt dernières années en raison de leurs potentielles applications pour les futures générations de cellules photovoltaïques, de mémoires flash et d'amplificateurs optiques. Ces matériaux présentent des propriétés d'émission lumineuse et de piégeage de charges qui dépendent fortement de leurs caractéristiques structurales. La distribution en taille des nanoparticules, leur densité volumique, leur interface ainsi que la qualité de l'oxyde sont des paramètres clés qui gouvernent la longueur d'onde des photons émis, la quantité de charges piégées... L'objectif de cette thèse vise à mieux comprendre la formation des nanoparticules de silicium à l'échelle atomique en fonction des paramètres d'élaboration (excès de Si, épaisseur des couches actives, température et temps de recuit, ...). Une évolution du coefficient de diffusion du Si dans la silice en fonction de l'excès de silicium est mise en évidence. Parallèlement, un changement drastique du mécanisme de décomposition en fonction de l'épaisseur des couches a été observé, pour passer parfois d'un mécanisme de germination / croissance à un processus de décomposition spinodale. De plus, des simulations Monte Carlo ont été mises en place afin d'étudier la décomposition spinodale confinée dans une couche d'épaisseur nanométrique.