Evolutive DNA nanostructures and origamis : suprafolding, isothermal self assembly and giant reconfigurability
Nanostructures et origamis d'ADN évolutifs : suprapliage, auto-assemblage isotherme et reconfigurabilité géante
Résumé
Based on specific DNA base pairing, structural DNA nanotechnology has revolutionized nanosciences. Hence, conventional methods allow the controlled formation of functional DNA nanostructures with exceptionally broad versatility and precision. However, the obtained nano-objects are often static and lack reconfigurability. In this thesis, we explore novel methods to render these refined structures dynamic, reconfigurable and evolutive. First, we explore extrinsic actuation methods, either by the action of light in the presence of photosensitive intercalants, or by electrostatic means. In particular, we describe a novel phenomenon of reversible suprafolding when DNA origamis or nanogrids interact with soft cationic substrates. We then focus on the intrinsic dynamics by describing an innovative isothermal self-assembly method allowing, in a few hours and at room or body temperature, the formation of any desired DNA nanostructure (origami, nagnogrids, tiles) and compatible with the concomitant functionalization by proteins. We then study how this method, under thermodynamic control, allows to obtain evolving nanostructures able to transform spontaneously each time a new energy minimum appears. In particular, we describe origamis that swich from an initially stable morphology to a radically different form by the massive exchange of all the its constitutive DNA strands.
Basées sur l’appariement spécifique des bases d’ADN, les nanotechnologies d’ADN structurales ont révolutionné les nanosciences. Les méthodes conventionnelles permettent ainsi la formation contrôlée de nanostructures d’ADN fonctionnelles avec une versatilité et une précision inégalée. Cependant, les nano-objets obtenus sont souvent statiques et manquent de reconfigurabilité. Dans cette thèse, nous explorons des méthodes originales pour rendre ces structures dynamiques, reconfigurables et évolutives. Dans un premier temps, nous explorons des méthodes d’actuation extrinsèque, soit par action de la lumière en présence d’intercalants photosensibles, soit par voie électrostatique. Nous décrivons en particulier un phénomène inédit de suprapliage réversible lorsque des origamis ou des nanogrilles d’ADN interagissent avec des substrats cationiques mous. Nous nous focalisons ensuite sur la dynamique intrinsèque en décrivant une méthode innovante d’auto-assemblage isotherme permettant, en quelques heures et à température ambiante ou corporelle, la formation de n’importe quelle nanostructure d’ADN désirée (origamis, nanogrilles, tuiles) et compatible avec la fonctionnalisation concomitante par des protéines. Nous étudions alors comment cette méthode, sous contrôle thermodynamique, permet l’obtention de nanostructures évolutives capables de se transformer spontanément lorsqu’un nouveau minimum d’énergie apparaît. Nous décrivons en particulier des origamis passant d’une morphologie initialement stable à une forme radicalement différente par l’échange massif de tous les brins d’ADN qui les constituent.
Origine : Version validée par le jury (STAR)