Redistribution of ultra-traces of uranium and plutonium isotopes in sediment transiting rivers draining the radioactive contamination plume of Fukushima

Redistribution des isotopes de l’uranium et du plutonium présents à l’état d’ultra-traces dans les sédiments des fleuves côtiers drainant le panache radioactif de Fukushima

Hugo Jaegler (1)

1 LSCE - Laboratoire des Sciences du Climat et de l'Environnement [Gif-sur-Yvette]

The 2011 Fukushima Dai-ichi accident led to the deposition of uranium and plutonium at ultra-trace levels on coastal catchments in northeastern Japan, in addition to the natural uranium and plutonium from the global fallout of the atmospheric nuclear tests, already present before the accident. The relative contribution of these different sources can be quantified from the precise measurement of their isotopic composition and the precise determination of local isotopic signatures prior to the accident through the compilation of literature data and the analysis of a sediment core collected in a dam reservoir. Furthermore, the analysis of soil samples collected after 2011 shows that the spatial distribution of initial plutonium deposits is roughly similar to that of radiocaesium. In addition, if the presence of uranium originating from the plant was not confirmed, the plutonium rejected by the accident was identified and quantified in all the river sediment samples analyzed, showing that the plutonium originating from the plant is more quickly exported to the Pacific Ocean than that originating from the global atmospheric tests. In addition, plutonium bearing micro particles were localized and then precisely characterized (size, morphology, chemical composition). Overall, this work provided original data on the fate of actinides in the Fukushima environment.

L’accident de la centrale de Fukushima Dai-ichi en 2011 a conduit au dépôt d’ultra-traces d’uranium et de plutonium sur les sols des bassins versants côtiers du nord-est du Japon, s’ajoutant à l’uranium naturel et au plutonium issu des retombées globales des essais nucléaires atmosphériques, déjà présents avant l’accident. La contribution relative de ces différentes sources peut être quantifiée à partir de la mesure précise de leur composition isotopique et à la détermination précise des signatures isotopiques locales antérieures à l’accident grâce aux données bibliographiques et à l’analyse d’une carotte sédimentaire prélevée dans un réservoir de barrage. Ainsi, l’analyse d’échantillons de sols prélevés après 2011 montre que la distribution spatiale des dépôts initiaux de plutonium est globalement similaire à celle du radiocésium. De plus, si le marquage en uranium de la centrale n’a pas été observé, le plutonium issu de l’accident a été mis en évidence et quantifié dans tous les sédiments (de rivières) analysés, démontrant que le plutonium provenant de la centrale est plus rapidement exporté vers l’Océan Pacifique que celui qui provient des essais atmosphériques. Par ailleurs, des microparticules portant le plutonium ont été localisées puis caractérisées précisément (taille, morphologie, composition chimique). De manière générale, ces travaux ont fourni des données originales sur le devenir des actinides dans l’environnement de Fukushima.

Mots clés: FDNPP accident; Sedimentary fingerprinting; Isotopic measurements; ICP-MS; Actinide; Source identification

Mots clés: Accident de Fukushima Dai-Ichi; Traçage sédimentaire; Mesures isotopiques; ICP-MS; Actinide; Identification des sources

Domaines: Géochimie; Chimie analytique; Radiochimie

Hugo Jaegler. Redistribution des isotopes de l’uranium et du plutonium présents à l’état d’ultra-traces dans les sédiments des fleuves côtiers drainant le panache radioactif de Fukushima. Géochimie. Université Paris-Saclay, 2018. Français. ⟨NNT : 2018SACLS288⟩. ⟨tel-02560842v2⟩