van der Waals epitaxy of GaN on graphene for photonics
Epitaxie van der Waals de GaN sur graphène pour des applications en photonique
Résumé
Due to its outstanding physical properties, GaN is a very attractive material to conceive photonic devices. However its synthesis is very complex and remains an obstacle to its use. For now, heteroepitaxy is the most used technique but the lack of crystalline substrates with properties close to those of GaN leads to the growth of highly defective epitaxial thin films. Although GaN based devices are already functional, an increase in the crystalline quality of the material will improve their performances.Van derWaals (VdW) epitaxy is an alternative that differs from classical epitaxy by the nature of the interaction at the interface between the substrate and the deposited material. The former is then no longer governed by strong forces (covalent bonds, ionic bonds, etc) but by weak forces of VdW type. VdW heteroepitaxy, which might allow a compliant growth interface, thus appears as a beneficial alternative to improve the cristalline quality of the epitaxial layers. This thesis proposes to explore in detail the feasability of the VdW epitaxy in the particular case of the growth of GaN on graphene by MOVPE.The use of a new type of surface with a very low surface energy, to support the GaN epitaxy requires the developpement of a new growth strategy. In this work, a three step process was set up for the nucleation of GaN on graphene. The resultant micronic GaN crystals exhibit high crystalline quality, being free of stress and having a unique cristallographic orientation. An epitaxial relationship can thus be implemented through a weak interface that turns out to be compliant. The feasibility of the VdW epitaxy as well as its advantages is demonstrated experimentally. Specifically, we have highlighted the role of the substrate underlying graphene in the epitaxial relationship - in particular its polar character seems required for a remote epitaxial relationship to exist through the graphene.This study allowed to highlight the full potential of the VdW epitaxy of 3D materials on 2D, to identify some limitations and also to demonstrate the possibilities opened by the formation of new 3D / 2D interfaces.
De par ses propriétés physiques remarquables, le GaN est un matériau très attrayant pour la fabrication de composants photoniques. Sa synthèse est en revanche très complexe et reste un obstacle à son utilisation. L’hétéroépitaxie est, pour l’heure, la technique de synthèse la plus employée mais l’absence de substrats cristallins aux propriétés proches de celles du GaN conduit à l’élaboration de couches minces épitaxiées très défectueuses. Bien que les dispositifs à base de GaN soient d’ores et déjà fonctionnels, une augmentation de la qualité cristalline du matériau permettra une amélioration de leurs performances.L’épitaxie Van der Waals (VdW) est une alternative qui se différencie de l’épitaxie classique par la nature de l’interaction à l’interface entre substrat et matériau déposé. Cette dernière n’est alors plus régie par des forces fortes (liaisons covalente, ionique, etc) mais par des forces faibles, de type VdW. L’hétéroépitaxie VdW qui prône une interface de croissance compliante, apparait ainsi comme une méthode de synthèse alternative judicieuse pour l’amélioration de la qualité cristalline des couches épitaxiées. Ces travaux de thèse proposent d’explorer, en détail, la faisabilité de l’épitaxie VdW dans le cas particulier de la croissance de GaN sur graphène par EPVOM.L’utilisation d’un nouveau type de surface de très basse énergie pour supporter l’épitaxie du GaN nécessite le développement d’une nouvelle stratégie de croissance. Dans ce travail, un procédé en trois étapes a été mis en place pour la germination du GaN sur le graphène. Les cristaux microniques qui en résultent présentent une qualité cristalline remarquable, sont entièrement relaxés et adoptent une orientation cristallographique commune. Une relation d’épitaxie peut ainsi être mise en place à travers une interface faible qui est alors une interface d’épitaxie compliante. La faisabilité et les atouts de l’épitaxie VdW de GaN sur graphène sont donc démontrés expérimentalement. Plus précisément, nous avons démontré le rôle du substrat sous-jacent au graphène dans larelation d’épitaxie. Son caractère polaire, en particulier, semble indispensable pour qu’une relation d’épitaxie à distance puisse exister à travers le graphène.Cette étude exploratoire a à la fois permis d’illustrer tout le potentiel de l’épitaxie VdW de matériaux 3D sur 2D, d’en identifier certaines limites mais aussi de démontrer les possibilités liées à la création de nouvelles interfaces d’épitaxie 3D / 2D.
Origine : Version validée par le jury (STAR)
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