Study of cracks in storage glasses
Étude de la fissuration des verres de stockage
Résumé
Glass is a material that is used in France to confine nuclear wastes. The vitrification process is designed to confine the radioactivity and isolate it from the natural environment. However, during the package formation, cracks appear with the glass cooling. Fracturing increases the potential exchange between nuclear waste surface and the environment. Fluid flow could then release radionuclides into the environment. Lithostatic stresses related to storage conditions can contribute to crack closure. However, a crack propagation can be observed at long time scale. The purpose of this work is to investigate the long term effects of compressive stresses. This experimental study has been carried out in laboratory.
The experiments have been performed in a triaxial cell on cylindrical boro-silicate glass samples of 40 mm diameter and 80 mm length. The cell is designed to investigate the mechanical and physical properties of rocks under conditions of effective pressure and deviatoric stress : the confining pressure range is 0-100 MPa, the pore pressure range is 0-100 MPa, and the deviatoric loading is applied through a piston (maximum load of 700 MPa for a sample of 40mm diameter). The effect of the environment can be studied through the pore fluid that can be argon gas, water or other more corrosive fluid. Temperature can be increased up to 100°C. Axial and radial strains were measured using strain gauges. Elastic wave velocity measurements and acoustic emission were recorded using 16 piezoelectric sensors. The original boro-silicate glass samples are produced in ideal conditions by slowly cooling them such that crack formation is inhibited and internal stresses are minimized. This reproducible method was developed by the French Atomic Energy Commission (cea) laboratory.
We observe on experiments performed on intact glass samples : (i) an almost perfectly elastic-brittle behavior and (ii) a high mechanical strength.
Then, the studied crack network is introduced with a thermal shock at -300°C. Initial crack network has been studied. Then, the behavior under creep condition has been investigated. The microstructural study of the initial crack network reveals that : (i) the thermal shock induces tensile stresses at sample edges which nucleate cracks (they propagate to the core of the sample), (ii) the global network is homogeneous and has a transverse isotropic symmetry, and (iii) the crack density can be measured from SEM (Scanning Electron Microscopy) images and it can be inferred also from elastic wave velocity measurements.
Creep experiments, performed on cracked glass, have shown that (i) brittle creep has been evidenced in glass. (ii) Sub-critical crack propagation is the main micromechanism. A theoretical model, that links a crack propagation law to a “wing-crack” geometry, describes the experimentally observed behavior.
A study of glass corrosion is reported in the last section. It allows to identify the interaction between glass and water. This study shows that corrosion effects are evidenced at the laboratory timescale. This corrosion has an impact on the behavior of the glass, both in constant strain rate conditions and in creep conditions.
Le verre est un matériau utilisé, entre autres, par la France pour confiner les déchets nucléaires de haute activité à vie longue. Ce procédé de vitrification permet de confiner la radioactivité et de l’isoler du milieu naturel. Cependant, lors de la production de ces colis, des fissures apparaissent lors du refroidissement du verre. La fracturation a pour effet d’augmenter la surface potentielle d’échange déchet/environnement. Une circulation de fluide pourrait alors entraîner un relâchement des radionucléides dans l’environnement. Les contraintes lithostatiques liées aux conditions de stockage en profondeur peuvent induire une pression qui contribuera à fermer les fissures. Cependant, à long terme, une propagation des fissures peut avoir lieu. L’objet de cette thèse est d’évaluer l’effet du temps en condition de compression par des essais de fluage. Cette étude expérimentale est réalisée en laboratoire.
Le dispositif expérimental utilisé est une presse triaxiale qui permet de confiner des échantillons cylindriques de 40 mm de diamètre et de 80 mm de hauteur et de leur appliquer une contrainte axiale, une pression de pore ainsi qu’une variation de température. Avec cette presse, on peut contrôler et faire varier indépendamment la pression de confinement (de 0 à 100 MPa), la pression de pore (de 0 à 100 MPa) avec des fluides différents (gaz, eau, fluide corrosif) et la contrainte axiale (jusqu’à 700 MPa), à température ambiante (20°C) ou plus élevée (jusqu’à 100°C). Un réseau de capteurs fixés sur chaque échantillon nous a permis de mesurer au cours des expériences : (i) la déformation axiale et radiale, (ii) les vitesses de propagation des ondes élastiques P et S, et (iii) les émissions acoustiques. Les échantillons de verre fournis pour cette étude sont fabriqués par le CEA Marcoule à partir de colis inactifs, dans des conditions idéales de refroidissement lent permettant ainsi de minimiser les contraintes internes et évitant toute fissuration. Cette méthode contrôlée permet d’avoir une bonne reproductibilité et qualité de matériau d’un échantillon à l’autre. Le réseau de fissures étudié est introduit par choc thermique de -300°C.
Nous avons observé sur l’ensemble de nos expériences réalisées sur le verre non-fissuré : (i) un comportement quasi-parfaitement élastique-fragile du verre sain et (ii) une grande résistance mécanique.
Ensuite, le réseau initial des fissures a été observé et quantifié. L’étude de la microstructure du réseau de fissures initial a révélé que : (i) le choc thermique induit des contraintes de tension au bords de l’échantillon qui nucléent les fissures (elles se propagent ensuite jusqu’au coeur de l’échantillon), (ii) le réseau global est homogène et présente une symétrie transverse isotrope, et (iii) la densité de fissure du réseau peut être mesurée à partir d’images de microscopie électronique à balayage et aussi à partir des mesures de vitesses.
L’étude de fluage, réalisée sur le verre fissuré, a (i) mis en évidence les phénomènes de déformations lentes dans le verre, et (ii) a été interprété en terme de propagation souscritique des fissures. Un modèle théorique, reliant une loi de propagation des fissures à une description de type “wing-crack”, décrit bien le comportement observé expérimentalement.
Une étude de corrosion du verre est abordée en dernière partie. Elle permet de mettre en évidence les effets chimiques d’interaction entre le verre et l’eau. Cette étude montre que des effets de corrosion peuvent être mis en évidence dans le verre à l’échelle de temps du laboratoire. Cette corrosion chimique a un impact sur le comportement du verre, tant en régime de déformation à vitesse imposée qu’en fluage.