Studies of molecular dynamics probed by High Harmonic Generation

Étude des dynamiques moléculaires sondées par génération d'harmoniques d'ordre élevé

Amélie Ferré (1)

1 CELIA - Centre d'Etudes Lasers Intenses et Applications

High harmonic generation (HHG) spectroscopy has proven to be a promising tool (like probe in pump-probe experiments) in revealing the atomic and molecular dynamics with the potential for subangstrom spatial resolution and subfemtosecond temporal resolution. Then, rotational dynamics have been resolved on small molecular systems (N2, CO2). This thesis looks to extending HHG spectroscopy methods to probe the structure and the dynamic of complex molecular systems. We will describe the two sources high harmonic generation, the transient grating of excitation and the two-color high harmonic generation. We enable to resolve the femtosecond nuclear dynamics in N2O4 and SF6. HHG is also used like a XUV radiation source, playing the role of pump pulse. This approach has been used for the study of photoelectron circular dichroism. An XUV harmonic field with a quasi-circular polarization ionizes chiral molecules. In this manuscript, we will develop this new femtosecond XUV and quasi circular polarization radiation.

Grâce à ses propriétés (cohérence, brillance, durée), le rayonnement XUV femtoseconde produit par génération d'harmoniques d'ordre élevé est utilisé comme un processus de sonde pour l'étude de dynamiques atomiques et moléculaires, avec une bonne résolution spatiale et temporelle (femtoseconde voire attoseconde). Ainsi, des dynamiques rotationnelles ont été résolues sur des petits systèmes moléculaires (N2, CO2). Les travaux de cette thèse ont consisté à étendre les méthodes de spectroscopie harmoniques et les appliquer à des systèmes moléculaires complexes d'intérêt femtochimique. Parmi elles, nous présenterons la génération d'harmoniques à deux sources, le réseau transitoire d'excitation ou encore la génération d'harmoniques à deux couleurs. Ces techniques nous ont permis de résoudre des dynamiques femtosecondes dans N2O4 et SF6. La HHG est aussi utilisée comme source de rayonnement XUV, en jouant le rôle d'impulsion pompe lors d'expériences de type pompe-sonde. Cette approche a été utilisée pour l'étude du dichroïsme circulaire de photoélectrons de molécules chirales ionisées par un champ XUV harmonique de polarisation quasi circulaire. Nous nous attarderons à détailler la découverte de cette nouvelle source XUV femtoseconde de polarisation quasi circulaire.

Mots clés: Laser-matter interaction; High harmonic generation; atomic and molecular femtosecond physics; attosecond; Resonances; XUV Polarimetry; Velocity Map Imaging; Photoelectron Spectrometry; Above Threshold Ionization; Chiral molecules; Photoelectron Circular Dichroism; Fenchon

Mots clés: Interaction laser-matière; Génération d'harmoniques d'ordre élevé; Spectroscopie harmonique; Physique atomique et moléculaire femtoseconde; attoseconde; Polarimétrie XUV; CRATI (Channel-Resolved Above Threshold Ionization); Imagerie de vecteur vitesse; Ionisation au-dessus du seuil; Molécules chirales; Dichroïsme circulaire de photoélectrons; N2; CO2; N2O4; SF6; Fenchone; Limonène.

Domaines: Physique [physics]

Amélie Ferré. Étude des dynamiques moléculaires sondées par génération d'harmoniques d'ordre élevé. Physique [physics]. Université de Bordeaux, 2014. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-01145279v1⟩