Multiexcitons in semiconductor quantum dots
Complexes multiexcitoniques dans des boites quantiques semiconductrices
Résumé
In spite of about 25 years of intense research efforts, the semiconductor quantum dots remain to attract a relevant scientific interest and continue to surprise with new and interesting physical properties. Great part of this research has been devoted to optical studies of single objects, which also hold for the subject of this work. It is perhaps surprising, though the main body of optical studies of single quantum dots has been so far focused on emission spectroscopy (photoluminescence) and has been largely related to the recombination of rather simple electron-hole complexes such as excitons (neutral and charged) and biexcitons. Strongly confined quantum dots, such as those studied in this work, may, however, accommodate a large number of (photo-excited) carriers. The studies of energy levels and of recombination processes of single quantum dots, optically filled with up to four electron-hole pairs are the subject of this work. The dots used in the present experiments, formed out of the Ga(Al)As matrix, represent relatively strongly confined zero-dimensional systems, and display several, atomic-like s-, p-,... shells. The studied dots are fairly bright, their optical response is within a suitable spectral range covered by efficient CCD detectors and accessible with the Ti:Sapphire laser. Single dots can be easily selected in our structures as they exhibit an extremely low surface density (~10^6 cm^-2). Experimental techniques applied in this work include the methods of single dot spectroscopy, polarization (when necessary linear or circular) resolved techniques, application of (high, up to 28 T) magnetic fields and photon correlation measurements. Distinct, below- and above-dot-barrier laser excitation has been used for photoluminescence experiments. Importantly, the photoluminescence excitations experiments (in magnetic fields) have been carried out, as well.Depending on excitation conditions (power and wavelength of laser), the investigated dots show a multitude of relatively sharp lines, each dot displaying the same, characteristic pattern of lines, grouped into distinct clusters corresponding to subsequent atomic-like shells. Spectral range covering the s- and p-shells region has been explored in the present studies. The~assignment of spectral lines (identification of electron-hole complexes, carriers number and levels occupation, involved in the initial- and final-state of the recombination process) has been at large provided by the results of~polarization (linear) resolved micro-photoluminescence and photon correlation experiments. Those experiments depict three distinct families of~emission lines, each related to recombination of, correspondingly, neutral, positively charged and negatively charged electron-hole (excitonic) complexes. The~emission lines observed within a~four step cascade of a neutral quadexciton down to the recombination of a neutral exciton and two step cascades of positively charged biexcitons down to the recombination of a singlet and triplet state of positively charged excitons have been studied in details. The~fine structure, induced by exchange interactions and preliminarily seen in (linear) polarization resolved emission experiment at zero magnetic field, has been studied for various emission lines (related to s- and p-shells). The~evolution of this splitting has been then investigated as a function of the magnetic field. The results are interpreted in terms of the shape anisotropy of dots and an interplay between spin- and orbital-mediated effects, characteristic of different recombination processes. A significant portion of this work has aimed to compare the emission spectra measured at a relatively high excitation power (which include the recombination processes of up to quadexciton complexes) with photoluminescence excitation spectra (which probe the excited states of a single exciton). Such experiments have been also carried out as a function of the magnetic field. As expected the emission spectra of high order excitonic complexes are indeed greatly affected by Coulomb interactions between carriers and in consequence are in general very different from the photoluminescence excitation spectra (quasi absorption) of a neutral and charged exciton. Two types of the magnetic field evolution of detected absorption lines (resonant peaks), the s- and p-shell related, have been measured. The s-shell like resonant peaks were attributed to the transition between the excited hole levels in the valence band and the~ground s-shell level in the conduction band. Nevertheless, there exists an emission line which is observed within the p-shell cluster, and which coincides with the absorption line. That "coinciding resonance" is concluded to be an excited excitonic state which recombines radiatively due to efficient blocking of its relaxation towards the ground state.
Malgré vingt-cinq années d'intenses efforts de recherche, les boîtes quantiques semi-conductrices continuent de surprendre et de révéler de nouvelles propriétés physiques. Une partie importante de ces recherches s'est concentrée sur l'étude optique d'objets individuels, ce qui est aussi le cas de ce travail. Ces études ont jusqu'alors été axées sur la spectroscopie d'émission (photoluminescence) due aux recombinaisons de complexes électron-trou relativement simples -- tels les excitons (neutres et chargés) et les bi-excitons. Les boîtes quantiques fortement confinées -- comme celles examinées dans ce travail -- peuvent accueillir un nombre beaucoup plus important de porteurs (photo-excités). Le présent travail se concentre sur l'étude des niveaux d'énergie et des processus de recombinaison de complexes excitoniques larges -- jusqu'à quatre paires électron-trou -- considérés au niveau d'une boîte quantique unique remplie optiquement. Les boîtes étudiées dans ces expériences, formées à partir d'une matrice de Ga(Al)As, représentent un système à zéro dimension avec un confinement relativement fort et peuvent en effet avoir plusieurs couches électroniques s, p, d, comme dans le cas d'atomes. Elles sont relativement lumineuses et leur réponse optique se situe dans un intervalle spectral adapté à la fois au domaine spectrale de sensibilité d'un détecteur CCD et à la gamme d'énergie accessible avec un laser titane:saphir. Les boîtes peuvent être facilement sélectionnées à l'état individuel du fait de la très faible densité de surface des structures considérées (~10^6 cm^-2). Les techniques expérimentales utilisée dans ce travail comprennent : les méthodes de spectroscopie sur boîtes uniques, la détection optique résolue en polarisation (soit rectiligne, soit circulaire), l'utilisation de champs magnétiques intenses (jusqu'à 28~T) et des mesures de corrélation de photons. En ce qui concerne les expériences de photoluminescence, nous avons distingué les excitations en dessous de la barrière de celles se produisant en dessus. Finalement, des expériences de spectroscopie d'excitation de la photoluminescence ont aussi été réalisées en champ magnétique.En fonction des conditions d'excitation (longueur d'onde et puissance du laser), les boîtes étudiées présentent une multitude de raies relativement étroites, chaque boîte révélant un schéma caractéristique de raies groupées en amas distincts, similaires à une série de couches électroniques pour un atome. La présente étude s'est concentrée sur l'intervalle spectral correspondant aux couches électroniques s et p. L'identification des raies spectrales (complexes électron-trou, nombres de porteurs et niveaux d'occupation participant aux états initiaux et finaux des processus de recombinaison) s'est principalement basé sur les résultats obtenus lors d'observations résolues en polarisation (rectiligne) ou bien lors de mesures de corrélation de photons. Ces expériences révèlent trois familles distinctes de raies d'émission, chacune étant respectivement reliée à un complexe électron-trou (excitonique) neutre, chargé positivement, ou bien négativement. Une attention particulière a été portée aux raies d'émission observées dans une cascade en quatre étapes partant d'un complexe à quatre excitons, jusqu'au niveau de la recombinaison d'un exciton neutre, ainsi que celles observées dans une cascade en deux étapes partant d'un bi-exciton chargé positivement, jusqu'à la recombinaison d'un état singulet ou triplet d'un exciton chargé positivement. La structure fine induite par les interactions d'échange -- et préalablement observée lors des mesures résolues en polarisation (rectiligne) à champ magnétique nul -- a été étudiée pour différentes raies d'émission (reliées aux couches {s et p}). L'évolution de ce dédoublement de raies a été examiné en fonction du champ magnétique. Les résultats sont interprétés en terme d'anisotropie de forme des boîtes et d'une interaction avec les effets spin-orbite, caractéristiques des différents processus de recombinaison. Une partie importante de ce travail a été dévolue à la comparaison entre le spectre d'émission mesuré pour des puissances d'excitations relativement importantes (ce qui inclus les processus de recombinaison jusqu'aux complexes formés de quatre excitons) avec les spectres d'excitation de la photoluminescence (qui sonde les états excités d'excitons simples). De telles expériences ont aussi été conduites sous champ magnétique. Comme attendu, les spectres d'émission des complexes excitoniques d'ordres élevés sont particulièrement affectés par les interactions coulombiennes entre porteurs, et sont par conséquent très différents des spectres d'excitation de la photoluminescence (quasi-absorption) des excitons neutre et chargés. Deux types d'évolution en champ magnétique de raies d'absorption observées (résonance) -- reliées aux couches s et p -- ont été mesurés. Les résonances de type s sont attribuées à la transition entre un niveau excité de trou de la bande de valence et l'état fondamental de la couche s dans la bande de conduction. Une raie d'émission, observée dans le groupement de la couche p, coïncide cependant avec la raie d'absorption. Nous concluons que cette résonance vient d'un état excitonique excité qui se recombine de manière radiative dû à un blocage efficace de sa relaxation vers l'état fondamental.