Study and simulation of Helium behaviour in uranium dioxide
Etude et Modélisation du Comportement sous Irradiation de l'Hélium dans le Dioxyde d'Uranium
Résumé
Large quantities of helium are produced from α-decay of actinides in nuclear fuels during its in-pile operating and its storage. It is important to understand the behaviour of helium in these matrix in order to well simulate the evolution and the resistance of the fuel element.
During this thesis, we have used nuclear reaction analyses (NRA) to follow the evolution of the helium implanted in polycristalline and monocristalline uranium dioxide (UO2). An experimental rig was developed to follow the on-line helium release in UO2 and the evolution of 3He profiles as a function of annealing temperature. An automated procedure taking into account the evolution of the depth resolution was developed. Analyses performed with a nuclear microprobe allowed to characterise the spatial distribution of helium at the grain scale and to study the influence of the sample microstructure on the helium migration.
This work put into evidence the particular role of grain boundaries and irradiation defects in the helium release process. The analyse of experimental results with a diffusion model corroborates these interpretations. It allowed to determine quantitatively physical properties that characterise the helium behaviour in uranium dioxide (diffusion cœfficient, activation energy...).
During this thesis, we have used nuclear reaction analyses (NRA) to follow the evolution of the helium implanted in polycristalline and monocristalline uranium dioxide (UO2). An experimental rig was developed to follow the on-line helium release in UO2 and the evolution of 3He profiles as a function of annealing temperature. An automated procedure taking into account the evolution of the depth resolution was developed. Analyses performed with a nuclear microprobe allowed to characterise the spatial distribution of helium at the grain scale and to study the influence of the sample microstructure on the helium migration.
This work put into evidence the particular role of grain boundaries and irradiation defects in the helium release process. The analyse of experimental results with a diffusion model corroborates these interpretations. It allowed to determine quantitatively physical properties that characterise the helium behaviour in uranium dioxide (diffusion cœfficient, activation energy...).
Une grande quantité d'hélium est produite par désintégration Α dans le combustible nucléaire pendant son fonctionnement en réacteur et pendant son entreposage/stockage. Il est important de comprendre le comportement de l'hélium dans ces matrices afin de bien modéliser l'évolution et la tenue de l'élément combustible.
Durant ce travail de thèse, nous avons utilisé l'analyse par réaction nucléaire (NRA) pour suivre l'évolution de l'hélium implanté dans du dioxyde d'uranium (UO2) polycristallin et monocristallin. Un dispositif expérimental a été développé pour suivre en temps réel la desorption de l'hélium dans l'UO2 et l'évolution des profils d'3He en fonction de la température de recuit. Une procédure automatisée du traitement des profils d'hélium tenant compte de l'évolution de la résolution en profondeur a été développée. Des analyses avec une µ-sonde nucléaire ont permis de caractériser la distribution spatiale d'hélium à l'échelle d'un grain et d'étudier l'influence de la microstructure des échantillons sur la migration de l'hélium.
Ce travail a mis en évidence le rôle particulier des joints de grain et des défauts d'irradiation dans le processus de relâchement de l'hélium. Les résultats expérimentaux indiquent que les joints de grain sont des puits de défauts beaucoup plus efficaces que les surfaces libres.
L'analyse des résultats expérimentaux avec un modèle de diffusion corrobore ces interprétations. Elle a permis de déterminer des grandeurs physiques quantitatives caractéristiques du comportement de l'hélium dans UO2 (cœfficient de diffusion, énergie d'activation...).
Durant ce travail de thèse, nous avons utilisé l'analyse par réaction nucléaire (NRA) pour suivre l'évolution de l'hélium implanté dans du dioxyde d'uranium (UO2) polycristallin et monocristallin. Un dispositif expérimental a été développé pour suivre en temps réel la desorption de l'hélium dans l'UO2 et l'évolution des profils d'3He en fonction de la température de recuit. Une procédure automatisée du traitement des profils d'hélium tenant compte de l'évolution de la résolution en profondeur a été développée. Des analyses avec une µ-sonde nucléaire ont permis de caractériser la distribution spatiale d'hélium à l'échelle d'un grain et d'étudier l'influence de la microstructure des échantillons sur la migration de l'hélium.
Ce travail a mis en évidence le rôle particulier des joints de grain et des défauts d'irradiation dans le processus de relâchement de l'hélium. Les résultats expérimentaux indiquent que les joints de grain sont des puits de défauts beaucoup plus efficaces que les surfaces libres.
L'analyse des résultats expérimentaux avec un modèle de diffusion corrobore ces interprétations. Elle a permis de déterminer des grandeurs physiques quantitatives caractéristiques du comportement de l'hélium dans UO2 (cœfficient de diffusion, énergie d'activation...).