dynamique quantique de retournement d'aimantations dans des molécules aimants couplées

Raluca Tiron (1)

1 LLN - Laboratoire Louis Néel

This thesis deals with quantum tunnelling of magnetic moments in molecular magnets and involves both numerical and especially experimental studies. The molecular magnets are formed of large magnetic molecules arranged within a crystal. All the molecules in the crystal have the same total spin, anisotropy and controlled orientation, giving a well defined mesoscopic magnet. Though the quantum physics of a single molecule is well understood, inter-molecular exchange interactions have been neglected so far. The main purpose of this work is to understand the role of inter-molecular exchange coupling in quantum tunnelling of the magnetisation in molecular magnets. From the experimental point of view, the work involved the use of various pieces of apparatus such as SQUID, micro-SQUID and micro-Hall magnetometers and dilution refrigerators. We show that intermolecular exchange interactions are not always negligible and can be used to couple SMMs. The system used is a dimerized SMM [Mn4]2 with the spins of the two Mn4 molecules coupled antiferromagentically. As each molecule acts as a bias on its neighbour, the quantum tunnelling resonances are shifted with respect to the isolated SMM. We study for the first time, quantum tunnel transitions via entangled states of the dimer and establish that the dimer really behaves as a coupled quantum system. We show that there is a distribution of the exchange coupling parameter and that the exchange coupling is nearly isotropic. We also study a three-dimensional network of exchange coupled SMMs. The intermolecular interactions are strong enough to cause a clear field bias, but too weak to transform the spin network into a classical antiferromagnetic material.

Ce travail porte sur l'effet tunnel d'aimantation dans des systèmes des aimants moléculaires et implique des aspects numériques et surtout expérimentaux. Les aimants moléculaires sont formés des grandes molécules magnétiques, arrangées dans une structure cristalline ; elles ont le même spin, anisotropie et orientation, les aimants résultants étant tres bien caractérisés. Si la physique quantique d'une molécule isolée est très bien connue, les interactions intermoléculaires ont été négligées jusqu'à présent. Le but de cette thèse est d'établir le rôle de ce couplage dans l'effet tunnel du moment magnétique des agrégats moléculaires. Le travail a nécessité l'utilisation de différentes techniques expérimentales : magnétométrie à SQUID, à micro-SQUID, à micro-sonde de Hall ; les mesures sont faites dans le régime des tres basses températures à l'aide des cryostats à dilution. Nous présentons un premier exemple de dimère moléculaire [Mn4]2 dans lequel l'interaction d'échange antiferromagnétique entre les deux molécules Mn4 ne peut pas être négligée. Chaque monomère réagit comme un champ supplémentaire sur son voisin et induit un décalage des résonances de dimère par rapport aux résonances d'une molécule isolée. À l'aide d'un tel système nous montrons l'existence des états intriqués des deux molécules. Ainsi l'effet tunnel devient un phénomène qui implique des états quantiques des deux molécules à la fois. Nous montrons aussi que, dans ces systèmes, il y a une distribution de constante de couplage inter-moléculaire et que l'interaction d'échange est quasi-isotrope. Les effets quantiques à plusieurs spins sont généralisés ensuite sur un système dimèrique particulier où, en plus de couplage à l'intérieur du dimère, il y a des faibles interactions entre dimères voisins. Dans ce réseau 3D d'aimants moléculaires, les interactions inter-moléculaires sont suffisamment fortes pour se traduire dans des champs de décalage supplémentaires, mais en même temps suffisamment faibles pour ne pas générer un matériaux anti-ferromagnétique macroscopique.

Mots clés: effet tunnel quantique d'aimantation; aimants moléculaires; dimère (Mn4)2; états intriqués; couplage inter-moléculaire; relaxations croisées; dynamique quantique lente à N corps; nano-aimants; micro SQUID; Magnetisation quantum tunnelling; molecular magnets; (Mn4)2 dimer; entangled states; exchange bias; many-body quantum phenomena; cross spin relaxations; nano-magnets; micro-SQUID

Domaines: Matière Condensée [cond-mat]

Raluca Tiron. dynamique quantique de retournement d'aimantations dans des molécules aimants couplées. Matière Condensée [cond-mat]. Université Joseph-Fourier - Grenoble I, 2004. Français. ⟨NNT : ⟩. ⟨tel-00010428v1⟩