Influence of Ultrafast Carrier Dynamics on Semiconductor Absorption Spectra
Résumé
In this thesis, we present a theoretical description of the many-body effects in semiconductor quantum wells and the role they play in the absorption phenomenon. The optical properties of semiconductors and their connections to the thermodynamic properties of the quasi-2D electron-hole plasma are studied in both nonequilibrium and equilibrium regimes. This work was motivated by a series of pump and probe experiments with spin-selective excitation that were performed at Heriot-Watt University. The interpretation of the experimental results is non-trivial given the substantial influence of Coulomb and many-body effects which give rise to a rich variety of broadening and energy renormalizations, and hence places heavy demands on the modeling.
We constructed a simple model to describe the nonequilibrium thermodynamics of the hot electron/hole plasma. We accounted for various dynamical processes such as: relaxation of the carrier distributions, thermalization, plasma cooling, carrier spin-flip, recombination (radiative and nonradiative) and light hole scattering into heavy holes. A full microscopic treatment of the many-body problem being computationally prohibitive, we focused on a phenomenological approach using rate equations and the associated characteristic times for each of the dynamical process included in our analysis. We computed the time dependent energy renormalization and bleaching of the excitonic resonances by solving the semiconductor Bloch equations (screened Hartree-Fock approximation) together with the set of coupled rate equations. We obtained a good qualitative agreement with experiments and further insight into the interplay between the various dynamical processes by varying the phenomenological parameters entering the rate equations. In particular we found that the electron spin-flip occurs on a relatively long time scale (several tens of picoseconds) compared to the carrier distributions relaxation and thermalization (a picosecond or less). We also could monitor the time evolution of the plasma density, energy and temperature. Calculations of the time dependence of the plasma screening were done using the long wavelength and the static plasmon-pole approximations.
In this thesis, we also studied the photoluminescence (PL) in II-VI quantum wells at room temperature. We built a mathematical model to account for Coulomb correlations that are expected to strongly influence the spontaneous emission rate in these materials. We assumed the 1s exciton-free electron scattering to be the main process leading an exciton to the photon line before recombination. The excitonic wavefunctions in a 2D screened Coulomb potential were calculated using the variable phase method. The scattering matrix elements computed, we used Fermi's golden rule to evaluate the contribution of the 1s exciton-free electron scattering to the spontaneous emission rate. PL spectra at room temperature were calculated for various densities, for wide-gap ZnSe and mid-gap GaAs to compare between II-VI and III-V materials. The ZnSe PL spectra exhibit an exciton resonance below the band edge that is not observed in the case of GaAs.
We constructed a simple model to describe the nonequilibrium thermodynamics of the hot electron/hole plasma. We accounted for various dynamical processes such as: relaxation of the carrier distributions, thermalization, plasma cooling, carrier spin-flip, recombination (radiative and nonradiative) and light hole scattering into heavy holes. A full microscopic treatment of the many-body problem being computationally prohibitive, we focused on a phenomenological approach using rate equations and the associated characteristic times for each of the dynamical process included in our analysis. We computed the time dependent energy renormalization and bleaching of the excitonic resonances by solving the semiconductor Bloch equations (screened Hartree-Fock approximation) together with the set of coupled rate equations. We obtained a good qualitative agreement with experiments and further insight into the interplay between the various dynamical processes by varying the phenomenological parameters entering the rate equations. In particular we found that the electron spin-flip occurs on a relatively long time scale (several tens of picoseconds) compared to the carrier distributions relaxation and thermalization (a picosecond or less). We also could monitor the time evolution of the plasma density, energy and temperature. Calculations of the time dependence of the plasma screening were done using the long wavelength and the static plasmon-pole approximations.
In this thesis, we also studied the photoluminescence (PL) in II-VI quantum wells at room temperature. We built a mathematical model to account for Coulomb correlations that are expected to strongly influence the spontaneous emission rate in these materials. We assumed the 1s exciton-free electron scattering to be the main process leading an exciton to the photon line before recombination. The excitonic wavefunctions in a 2D screened Coulomb potential were calculated using the variable phase method. The scattering matrix elements computed, we used Fermi's golden rule to evaluate the contribution of the 1s exciton-free electron scattering to the spontaneous emission rate. PL spectra at room temperature were calculated for various densities, for wide-gap ZnSe and mid-gap GaAs to compare between II-VI and III-V materials. The ZnSe PL spectra exhibit an exciton resonance below the band edge that is not observed in the case of GaAs.
Nous presentons une description theorique du role joue par les effets a N-corps dans le phenomene d'absorption dans les heterojonctions (puits quantiques) a basse temperature. Les proprietes optiques des semiconducteurs et leur connection aux proprietes thermodynamiques du plasma electron-trou quasi-2D sont etudiees dans les regimes a l'equilibre et hors d'equilibre. Ce travail a ete motive par une serie d'experiences pompe-sonde avec excitation selective des etats de spin, realisees a Heriot-Watt University. L'interpretation des resultats experimentaux est toutefois extremement difficile a cause de l'influence des effets a N-corps coulombiens et quantiques donnant naissance a une riche variete d'elargissements de et de renormalisation des etats d'energie des resonances excitoniques.
Nous avons construit un modele simple permettant de decrire la thermodynamique hors d'equilibre du plasma electron-trou chaud. Nous avons considere plusieurs processus dynamiques tels que la relaxation des fonctions de distribution des porteurs de charge, la thermalisation, le refroidissement du plasma, le spin-flip des porteurs, les recombinaisons (radiative et nonradiative) ainsi que la diffusion des trous legers vers la bande des trous lourds. Un traitement microscopique complet de ce probleme a N-corps etant irrealisable numeriquement, nous avons utilise une approche phenomenologique avec les temps caracteristiques associes pour chacun des processus inclus dans notre analyse. Nous avons ainsi calcule l'evolution temporelle de la renormalisation de l'energie et de l'attenuation des resonances excitoniques, en resolvant numeriquement les equations de Bloch pour les semiconducteurs (potentiel coulombien ecrante et approximation de Hartree-Fock) couplees aux equations phenomenologiques. Nous obtenons un bon accord qualitatif avec les resultats experimentaux et une comprehension plus profonde du role joue par les divers processus hors d'equilibre, en variant les temps caracteristiques. En particulier nous trouvons que le spin-flip de l'electron se produit sur une echelle de temps (plusieurs dizaines de picosecondes) superieure a la thermalisation et a la relaxation des distributions de porteurs (une picoseconde ou moins). Nous avons aussi etudie l'evolution temporelle de la densite, energie et temperature du plasma chaud. L'evaluation de l'ecrantage coulombien a ete faite dans la limite des grandes longueurs d'onde de dans l'approximation du pole plasmonique statique.
Dans cette these, nous avons aussi etudie la photoluminescence (PL) dans les puits quantiques II-VI a temperature ambiante. Nous avons construit un modele mathematique pour prendre en compte les correlations coulombiennes dont on attend qu'elles influencent le taux d'emission spontanee dans ces materiaux. Nous avons suppose que la diffusion d'un exciton 1s avec un electron du continuum est le processus dominant amenant un exciton sur la photon line avant la recombinaison. Les fonctions d'ondes excitoniques a 2D ont ete calculee avec un potentiel coulombien ecrante en utilisant la methode de la phase variable. Une fois les elements de matrice de diffusion calcules, nous avons utilise la regle d'or de Fermi pour evaluer la contribution de la diffusion d'un exciton 1s avec un electron du continuum pour le taux d'emission spontanee. Les spectres de PL ont ete calcules pour differentes densites, pour les materiaux a grand gap comme ZnSe, et a moyen gap pour GaAs, afin de comparer les materiaux II-VI et III-V. Le spectre de PL pour ZnSe exhibe une resonance excitonique qui n'apparait pas pour GaAs.
Nous avons construit un modele simple permettant de decrire la thermodynamique hors d'equilibre du plasma electron-trou chaud. Nous avons considere plusieurs processus dynamiques tels que la relaxation des fonctions de distribution des porteurs de charge, la thermalisation, le refroidissement du plasma, le spin-flip des porteurs, les recombinaisons (radiative et nonradiative) ainsi que la diffusion des trous legers vers la bande des trous lourds. Un traitement microscopique complet de ce probleme a N-corps etant irrealisable numeriquement, nous avons utilise une approche phenomenologique avec les temps caracteristiques associes pour chacun des processus inclus dans notre analyse. Nous avons ainsi calcule l'evolution temporelle de la renormalisation de l'energie et de l'attenuation des resonances excitoniques, en resolvant numeriquement les equations de Bloch pour les semiconducteurs (potentiel coulombien ecrante et approximation de Hartree-Fock) couplees aux equations phenomenologiques. Nous obtenons un bon accord qualitatif avec les resultats experimentaux et une comprehension plus profonde du role joue par les divers processus hors d'equilibre, en variant les temps caracteristiques. En particulier nous trouvons que le spin-flip de l'electron se produit sur une echelle de temps (plusieurs dizaines de picosecondes) superieure a la thermalisation et a la relaxation des distributions de porteurs (une picoseconde ou moins). Nous avons aussi etudie l'evolution temporelle de la densite, energie et temperature du plasma chaud. L'evaluation de l'ecrantage coulombien a ete faite dans la limite des grandes longueurs d'onde de dans l'approximation du pole plasmonique statique.
Dans cette these, nous avons aussi etudie la photoluminescence (PL) dans les puits quantiques II-VI a temperature ambiante. Nous avons construit un modele mathematique pour prendre en compte les correlations coulombiennes dont on attend qu'elles influencent le taux d'emission spontanee dans ces materiaux. Nous avons suppose que la diffusion d'un exciton 1s avec un electron du continuum est le processus dominant amenant un exciton sur la photon line avant la recombinaison. Les fonctions d'ondes excitoniques a 2D ont ete calculee avec un potentiel coulombien ecrante en utilisant la methode de la phase variable. Une fois les elements de matrice de diffusion calcules, nous avons utilise la regle d'or de Fermi pour evaluer la contribution de la diffusion d'un exciton 1s avec un electron du continuum pour le taux d'emission spontanee. Les spectres de PL ont ete calcules pour differentes densites, pour les materiaux a grand gap comme ZnSe, et a moyen gap pour GaAs, afin de comparer les materiaux II-VI et III-V. Le spectre de PL pour ZnSe exhibe une resonance excitonique qui n'apparait pas pour GaAs.
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