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Fiche détaillée Thèses
Université Joseph-Fourier - Grenoble I (12/09/2002), Michel Legrand (Dir.)
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Etude du processus d'activation des gouttelettes de nuage : implications en chimie multiphases
Karine Sellegri1

Au vu de l'ampleur et de la diversité des rôles que joue le système nuageux dans l'ensemble des processus atmosphériques, le mode de formation des gouttelettes de nuage à partir de particules d'aérosols, ainsi que les mécanismes de croissance et d'interaction de ces dernières avec les composés gazeux environnants suscitent un grand intérêt au sein de la communauté scientifique. C'est dans ce cadre que cette étude s'est attachée à compléter notre connaissance des propriétés physico-chimiques des noyaux de condensation des nuages (CCN) et de leur influence sur la microphysique des gouttelettes. Une détermination expérimentale des propriétés des aérosols est en premier lieu à la base d'une classification simple des masses d'air rencontrées sur le site du puy de Dôme. Les masses d'air rencontrées sur ce site montrent une anthropisation principalement associée à une augmentation de sels inorganiques. La discrimination des familles de composés inorganiques et carbonées en diverses classes de tailles permet d'observer une répartition des espèces particulaires en mélange externe. Cette observation a des conséquences sur le comportement de ces particules lors de la formation d'un nuage. Un montage expérimental complexe (Counterflow Virtual Impactor, Round Jet Impacteur, Whole Air Inlet) permet d'observer, pour une même classe de taille, une incorporation des composés inorganiques solubles significativement plus élevée que l'incorporation des composés organiques carbonés. Une altération des aérosols à leur surface modifie plus en avant leur comportement hygroscopique. L'utilisation d'un modèle microphysique d'activation de CCN montre que l'accord entre les taux simulés et les taux mesurés sont grandement améliorés si l'hypothèse de mélange externe de particules modifiées à leur surface est prise en compte. Enfin, l'échantillonnage de la phase liquide du nuage associé aux mesures précédentes nous permet de conclure qu'aucune des phases (particulaire ou gazeuse) ne peut être négligée pour rendre compte de la composition finale des gouttelettes de nuage. Après évaporation de la gouttelette, le résidu solide est plus enrichi en nitrate qu'en sulfate par son passage dans le cycle nuageux.
1 :  LGGE - Laboratoire de glaciologie et géophysique de l'environnement
Aérosol – Nuage – gaz – experimentation – activation – lessivage

Understanding the activation processes of particles to cloud droplets and the incorporation of gases into the formed liquid phase was the main goal of this study. A classification of the different air masses encountered on the Puy de Dôme site was performed, on the basis of the chemical composition of the aerosol phase. Air masses encountered on the site show an anthropogenic influence mostly associated to an increase in inorganic species. Segregation of different chemical families allows the observation of external mixture between inorganic and carbonaceous species. This observation has important consequences on the comportment of particles when a cloud is forming. A complex experimental set up (Counterflow Virtual Impactor, Round Jet Impacteur, Whole Air Inlet) allows the observation of, for a given size of particles, inorganic soluble species are significantly better scavenged than carbonaceous species. An alteration of the particle surface is further modifying their hygroscopic behavior. Contrarily to several studies, we found that carbonaceous aerosol particles were not efficient cloud condensation nuclei. The use of a microphysical model for particulate activation processes showed that modeled scavenging efficiencies are fitting the measured scavenging efficiencies, only in case of an external mixture of surface-modified aerosols. At last, none of the phases (gas or particulate) can be neglected in considering the final droplet concentration. After the droplet evaporated, the solid residue is enriched with nitrate rather than with sulfate by cloud processing.