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Université Pierre et Marie Curie - Paris VI (06/07/2011), Guillaume Cassabois (Dir.)
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Spectroscopie optique nonlinéaire à 1,55 μm de boîtes quantiques et de nanotubes de carbone
Dac Trung Nguyen1

La technique originale de spectroscopie par saturation d'absorption, dite holeburning spectral, est mise en oeuvre pour étudier l'élargissement homogène de transitions optiques à 1,55 μm dans deux types de nanostructures. Pour les boîtes quantiques GaN/AlN, notre expérience constitue la première mesure directe de la largeur homogène de la transition intrabande s − pz. Des études en puissance démontrent le rôle prédominant des processus Auger dans la relaxation de population des niveaux. Le profil spectral d'absorption homogène s'avère gaussien. La forte augmentation de la largeur homogène entre 5K et 30K suggère des mécanismes de décohérence autres que le couplage aux phonons acoustiques, comme la diffusion spectrale. Dans le cas des nanotubes de carbone, notre dispositif expérimental permet d'étudier finement l'évolution du spectre d'absorption homogène de la transition électronique fondamentale sur une large gamme de puissance et pour des températures allant de 5K à 300 K. Les études en puissance mettent en évidence quantitativement la contribution prédominante de l'élargissement collisionnel et la contribution marginale de la réduction de force d'oscillateur au signal nonlinéaire. Deux processus d'interaction à deux excitons sont analysés : l'annihilation exciton-exciton (EEA) et la diffusion exciton-exciton (EES), et nous révélons la nature hybride Wannier-Frenkel particulière des excitons dans les nanotubes de carbone. Finalement, nous étudions le déphasage assisté par phonons et nous mettons en évidence les caractéristiques du couplage exciton-phonon, liées au caractère unidimensionnel.
1:  LPA - Laboratoire Pierre Aigrain
Saturation d'absorption – spectroscopie nonlinéaire – élargissement homogène – transition intrabande – boîte quantique GaN/AlN – processus Auger – nanotube de carbone – transition excitonique fondamentale S11 – décohérence assistée par phonons – nonlinéarités excitoniques – annihilation exciton-exciton – diffusion exciton-exciton.

Nonlinear optical spectroscopy at 1.55 μm of GaN/AlN quantum dots and carbon nanotubes
The original spectral hole-burning spectroscopy is implemented to study homogeneous broadening of optical transitions at 1.55 μm in two different kinds of nanosystems. For GaN/AlN quantum dots, our experiment makes up the first direct measurement of the homogeneous linewidth of the s − pz intraband transition. The square-root dependence of the differential transmission signal with the incident pump power reveals the importance of Auger scattering in population relaxation dynamics. The homogeneous spectral profile turns out to be gaussian. The strong increase of homogeneous broadening between 5K and 30K suggests different dephasing mechanisms other than phonon-coupling. In the case of carbon nanotubes, our experimental setup allows us to study thoroughly the change of absorption homogeneous spectra over a wide range of pump power and for temperatures ranging from 5K to 300 K. The power dependence of the signal shows quantitatively the prevailing contribution of collisional broadening and the marginal contribution of oscillator strength reduction to the optical nonlinear signal. We analyzed two types of exciton-exciton interaction : Exciton-Exciton Annihilation (EEA) and Exciton-Exciton Scattering (EES) and we reveal the special Wannier-Frenkel hybrid nature of excitons in carbon nanotubes. Finally, we study the phonon-assisted dephasing and we highlight original features of the exciton-phonon coupling in unidimensional systems such as carbon nanotubes.
Absorption saturation – nonlinear optical spectroscopy – homogeneous broadening – intraband transition – GaN/AlN quantum dot – Auger – carbon nanotube – fundamental excitonic transition S11 – phonon-assisted dephasing – excitonic nonlinearities – Exciton-Exciton Annihilation – Exciton-Exciton Scattering.