Development of chemical processes using reversible catalytic reactions, from a mechanistic approach
Développement de procédés chimiques exploitant des réactions catalytiques réversibles, à partir d'une approche mécanistique
Résumé
In my doctoral thesis, I sought to highlight the importance of multicatalysis as an emergingfield to enhance organic synthesis. I developed a bi-catalytic system that exploits reversiblecatalytic hydrofunctionalization reactions orthogonal to the Diels-Alder reaction to accessunprecedented noninherent reactivity of starting materials, showing that increasingcooperativity and complexity in catalysis opens access to valuable shortcuts in organicsynthesis. Subsequently, I focused on new reversible catalytic reactions. In a collaborativeproject, we designed and developed a new borylation reaction. A DFT study allowed us tounderstand the importance of the electronic and steric properties of the catalyst ligand on thereaction profile. In the end, I present a DFT study to understand and unravel the mechanismof a new protocol for the isoselective hydroformylation of propylene.
Dans ma thèse de doctorat, j'ai cherché à souligner l'importance de la multicatalyse en tantque domaine émergent pour renforcer la synthèse organique. J'ai développé un système bicatalytiquequi exploite des réactions d'hydrofonctionnalisation catalytique réversibleorthogonale à la réaction de Diels-Alder pour accéder à une réactivité non-inhérente sansprécédent des matériaux de départ, montrant que l'augmentation de la coopérativité et de lacomplexité en catalyse ouvre l'accès à des raccourcis précieux en synthèse organique. Parla suite, je me suis concentré sur nouvelles réactions catalytiques réversibles. Dans uneprojet collaboratif, nous avons conçu et développé une nouvelle réaction de borylation. Uneétude DFT nous a permis de comprendre l'importance des propriétés électroniques etstériques du ligand du catalyseur sur le profil réactionnel. Au final, je présente une étude DFTpour décomposer le mécanisme d'un nouveau protocole pour l'hydroformylation isosélectivedu propylène.
Origine : Version validée par le jury (STAR)