Elaboration and properties of InGaN-based nanowires for the realization of micro- and nanoLEDs
Elaboration et propriétés de nanofils à base d'InGaN pour la réalisation de micro et nanoLEDs
Résumé
III-N semi-conductors, including GaN, AlN, InN and their alloys, are now firmly established as a current solution for solid state lighting and related applications due to their direct band gaps ranging from deep UV to IR (6,14 eV to 0,64 eV). Since the realization of InGaN/GaN quantum wells based blue LEDs, rewarded by the 2014 Nobel Prize in physics, InGaN based visible LEDs have emerged as a prime candidate for lighting applications. However, one of the main challenges for the fabrication of III-N based devices is the large lattice mismatch between the III-N epilayers and the available substrates. Consequently, a high density of extended defects is induced by plastic relaxation, drastically decreasing the LEDs’ efficiency.Semiconductor nanowires are intensely studied for the realization of high efficacity axial heterostructures, due to the greatly eased elastic strain relaxation resulting from their large aspect ratio. With the aim of realizing red emitting InGaN based LEDs and overcome the green gap issue, this PhD work is mainly focused on the growth of InGaN/GaN nanowires and micro-columns with high In content (approximately 35%In). The growth is achieved by using plasma-assisted molecular beam epitaxy (PA-MBE) on [0001]-oriented GaN wires templates, ranging in diameter from nanowires to micro-columns to provide a better understanding of these key parameters.Optimization of such devices requires an extensive understanding of GaN and InGaN growth on top of GaN wires. Firstly, GaN nanowires elongation mechanism was shown to be governed by peripheral nucleation. Depending on GaN growth conditions, the top crystallographic planes are tuned from semi-polar planes to c-planes, making possible a surface preparation for the growth of InGaN active region of LED devices. As a new approach, we propose in this work to perform the InGaN growth on a Ga-polar [0001] GaN top surface, in contrast to the InGaN grown on semi-polar facets reported in literature. Taking into account the In incorporation efficacity with respect to the growth orientation, the InGaN epitaxy on a [0001] top facet guarantees a unique InGaN composition on each wire for the realization of monochromatic LEDs. Moreover, the enlargement of GaN wires toward the top was shown to eliminate a parasitic short-circuit and reduce the wire diameters variability. The replacement of the InGaN section by a pyramidal InGaN/GaN superlattice was observed to reduce non-radiative recombinations and increase the InGaN luminescence intensity. Additionally, these structures increase the surface of current injection in the active region of the LEDs, improving their efficiency. Finally, electroluminescence from LEDs realized during this PhD is covering a large range of visible spectrum from 450 nm to 610 nm.
Les semiconducteurs III-N, incluant le GaN, l’AlN, l’InN et leurs alliages, font l’objet d’un intérêt grandissant pour le développement de dispositifs optoélectroniques. Leur gap direct dont l’énergie est comprise entre l’UV profond et l’IR (de 6,14 à 0,64 eV) permet d’exploiter une large gamme du spectre et ainsi viser de nombreuses applications. Depuis la réalisation des premières LEDs bleues à base de puits quantiques InGaN/GaN, ayant donné lieu au prix Nobel de physique de 2014, l’alliage InGaN est particulièrement étudié pour le développement des LEDs visibles. La fabrication des matériaux III-N par épitaxie fait cependant face à de nombreuses difficultés, incluant le large désaccord de maille entre les différents matériaux III-N, ainsi qu’avec les substrats disponibles. Les défauts structuraux générés par les contraintes d’épitaxie, diminuant drastiquement l’efficacité des dispositifs opto-électroniques, font ainsi partie des obstacles majeurs quant au développement des LEDs III-N.Facilitant la relaxation latérale des contraintes d’épitaxie grâce à leur facteur de forme, les nanofils semiconducteurs sont largement étudiés pour la réalisation d’hétérostructures axiales d’excellente qualité structurale. La thèse présentée ici s’intéresse ainsi à l’épitaxie de nano et microfils III-N pour la réalisation de structures LEDs visibles. En particulier, nous chercherons à optimiser l’efficacité des LEDs à haute teneur en In (environ 35%In) pour l’émission dans la gamme rouge. L’épitaxie par jet moléculaire assistée par plasma (PA-MBE) est une technique particulièrement adaptée pour cette étude car elle permet de générer des nanofils à base d’InGaN/GaN dont la composition en In peut varier entre 0 et 100%. Afin de contrôler le diamètre et l’espacement des fils tout en s’affranchissant des inhomogénéités des nanofils auto-nucléés, nous choisissons d’effectuer une reprise d’épitaxie PA-MBE sur des pseudo-substrats réalisés par croissance sélective. Ces pseudo-substrats, contenant des nano et microfils ordonnés de GaN d’orientation [0001], nous permettent d’ouvrir une étude approfondie sur les mécanismes de croissance du GaN et de l’InGaN en fonction des dimensions des fils.L’optimisation d’un dispositif nécessite dans un premier temps de bien maîtriser les mécanismes de croissance intervenant lors de l’homoépitaxie du GaN ou lors de l’hétéroépitaxie de l’InGaN sur les fils GaN. Une première étude sur le mécanisme d’élongation des fils GaN a mis en évidence une nucléation préférentielle en périphérie de la surface supérieure des fils des nouvelles couches atomiques, ainsi que la formation de différents plans cristallins au sommet des fils selon les conditions de croissance. Sachant que l’incorporation de l’In est sensible à l’orientation de croissance, le contrôle des plans cristallins formés constitue une étape clef à la préparation de surface pour l’épitaxie de la zone active de la LED. Contrairement aux structures LEDs MBE à base d’InGaN semi-polaire présentées dans la littérature, nous choisissons l’orientation [0001] permettant de garantir une unique composition d’InGaN par fils pour la réalisation de LEDs monochromatiques. De plus, l’élargissement du sommet du fils GaN permet d’éliminer une source de court-circuit et d’améliorer l’homogénéité fil à fil avant l’épitaxie de l’InGaN. Les analyses optiques, microscopiques et chimiques ont montré que la réalisation de super-réseaux de morphologie pyramidale permettait de réduire la quantité de défauts non-radiatifs dans la zone active et d’augmenter l’intensité de la luminescence. De plus ces structures permettent d’augmenter la surface d’injection électrique dans la zone active, améliorant l’efficacité de la LED. Enfin, l’électroluminescence des LEDs réalisées dans cette thèse couvre une grande gamme du spectre visible (450-610 nm).
Origine : Version validée par le jury (STAR)