Infrared behavior of heterogeneous media : measurement and recovery with different homogenization procedures
Comportement infrarouge de milieux hétérogènes : mesure et restitution par différentes techniques d’homogénéisation
Résumé
Due to their original properties related to their spatial structuration, nanocomposites are attracting a great interest in materials science. Their optical properties can be adapted by adjusting concentrations, sizes, shapes, and component materials. Despite this potential, their study is still relatively complex; the impact of the appearance and spatial distribution of heterogeneities on their response is still misunderstood today. The Bergman's representation allows to respond to numerous questions . This theory is applicable only for homogenizable systems, typically for the small particles. Nevertheless, we show here that collective effects between heterogeneities are susceptible to make this condition insufficient. The aim of this thesis is to develop a methodology based on Bergman's theory, combining numerical tools and experimental tools to finely characterize the optical and structural properties of heterogeneous media. Synthetic nanocomposites have allowed to validate the methodology. The results show that the shape of the spectral density is less sensitive for vitreous materials than for crystalline materials because of their large absorption bands. The generalization of the methodology on more complex materials has allowed on the one hand to recover the dielectric function and the spectral density function of compacted powders of silica nanoparticles; on the other hand, to identify the chemical composition of the nanophases present in the demixed zinc gallogermanate glasses.
Du fait des propriétés originales liées à leur structuration spatiale, les nanocomposites suscitent un grand intérêt en sciences des matériaux. Leurs propriétés optiques peuvent être adaptées en ajustant les concentrations, les tailles, les formes, ainsi que les matériaux constitutifs. Malgré ce potentiel, leur étude s’avère relativement complexe; l’impact de l’aspect et de la distribution spatiale des hétérogénéités sur leur réponse est aujourd’hui encore mal compris. La représentation de Bergman permet de répondre à de nombreuses questions. Or, cette théorie est applicable uniquement pour des systèmes homogénéisables, typiquement pour des petites particules, et nous montrons ici que des effets collectifs sont susceptibles de rendre cette condition insuffisante. L’objectif de cette thèse est de développer une méthodologie basée sur la théorie de Bergman, combinant des outils numériques et des outils expérimentaux permettant de caractériser finement les propriétés optiques et structurales des milieux hétérogènes. Des nanocomposites synthétiques ont permis de valider la méthodologie. Il en ressort que la forme de la densité spectrale est moins sensible pour les milieux vitreux que pour les matériaux cristallins en raison de leurs larges bandes d’absorption. La généralisation de la méthodologie sur des matériaux plus complexes a permis, d’une part, de récupérer la fonction diélectrique et la fonction de densité spectrale de poudres compactées de nanoparticules de silice. Et, d’autre part, d’identifier la composition chimique des nanophases présentes dans les verres de gallogermanate de zinc démixés.
Origine : Version validée par le jury (STAR)