Structure and growth of germanene and silicene on Ag and Al surfaces
La structure et la croissance du germanène et du silicène sur les surfaces d'Ag et d'Al
Résumé
While numerous interesting properties are expected from theoretical calculations for free-standing silicene and germanene, their synthesis remain controversial. This thesis presents an experimental study by scanning tunneling microscopy (STM) and grazing incidence X-ray diffraction (GIXD) of the growth of germanium and silicon on metal surfaces. Three systems have been studied: Ge/Al(111), Ge/Ag(111) and Si/Ag(110). Various ordered reconstructions are observed by STM, depending on the growth temperature. Real-time STM allows me to determine the transitions between these structures. For all cases, STM images acquired during growth show that surface atoms exchange with Si or Ge atoms during deposition. Three ordered structures have been quantitatively analyzed by GIXD. The experimental structure factors obtained have been further compared with the ones simulated from DFT models. For Ge/Al(111), I show that the (3×3) reconstruction corresponds to a two-layer Ge-Al surface alloy, and not to germanene as previously proposed. For Ge/Al(111), I demonstrate the formation of a Ag2Ge surface alloy with a structure similar to the (22×√3) reconstruction of Au(111). However, I demonstrate that further Si deposition on the Si pentamers previously observed on Ag(110) lead to the formation of a dumbbell silicene honeycomb ordered layer.
De nombreuses propriétés intéressantes sont attendues des simulations théoriques pour le silicène et le germanène autoportants. Leur synthèse reste cependant controversée. Ce travail présente une étude expérimentale par microscopie à effet tunnel (STM) et par diffraction des rayons X en incidence rasante (GIXD) de la croissance du germanium et du silicium sur des surfaces métalliques. Trois systèmes ont été étudiés : Ge/Al(111), Ge/Ag(111) et Si/Ag(110). Différentes reconstructions ordonnées ont été observées par STM en fonction de la température de croissance. La STM en temps réel me permet de déterminer les transitions entre ces structures. Dans tous les cas, les images STM acquises pendant la croissance montrent que les atomes de surface échangent avec les atomes de Si ou de Ge pendant le dépôt. Les trois structures ordonnées ont été analysées quantitativement par GIXD. Les facteurs de structure expérimentaux obtenus ont ensuite été comparés à ceux simulés à partir des modèles DFT. Pour Ge/Al(111), j’ai constaté que la reconstruction (3×3) correspond à un alliage de surface Ge-Al à deux couches, et non au germanène comme proposé précédemment. Pour Ge/Al(111), je démontre la formation d’un alliage de surface Ag2Ge avec une structure similaire à la reconstruction (22×√3) de Au(111). Cependant, j’ai remarqué qu’un dépôt supplémentaire de Si sur les pentamères de Si précédemment observés sur Ag(110) conduit à la formation d’une couche ordonnée en nid d’abeille de silicène en haltère.
Origine : Version validée par le jury (STAR)