Combining RBS/Channeling, X-ray diffraction and atomic-scale modelling to study irradiation-induced defects and microstructural changes
Combinant RBS/C, diffraction des rayons X et modélisations à l'échelle atomique pour étudier des défauts induits par l'irradiation et des changements microstructuraux
Résumé
Energetic particles are involved in many activities of modern society. They constitute a significant aspect of the semiconductor industry and may play important role in shaping materials in a controllable way in the future. However, their energetic nature also poses grand challenges, especially in the nuclear industry. Thus, it is crucial to have a comprehensive understanding of the underlying mechanisms of irradiation-induced defects and the associated microstructural changes. Experimentally, irradiation-induced effects can be monitored by characterization techniques including, but not limited to, Rutherford backscattering spectrometry in channeling mode (RBS/C) and X-ray diffraction (XRD), because they are extremely sensitive to changes in the crystalline structure. However, it is not straightforward to establish a clear link between the characterization results and the defect quantity and nature, and this connection is usually made according to simple phenomenological models. In this thesis work, in order to cope with this problem, we performed RBS/C and XRD atomic-scale modelling. The first step was to improve a recently developed RBS/C simulation code that can generate RBS/C signals from arbitrary atomic structures. By modifying the algorithms describing ion-solid interactions and adding new features, we enhanced the flexibility of the code and its applicability to different types of materials. Subsequently, we employed the improved RBS/C code with a XRD program to compute disordering and elastic strain kinetics of a model material, namely UO2, as a function of irradiation fluence. Radiation defects in UO2 were simulated by molecular dynamics (MD) calculations. Both the strain and disordering kinetics exhibit qualitatively close agreement with those determined experimentally, indicating the validity of the used methodology. The decomposition of the kinetics was performed in order to study the effect of each defect separately, which enables a quantitative description of the disordering and strain build-up processes. Finally, we computed RBS/C and XRD signals from Fe MD cells, each of which contains one single type of defects. A clear comparison of disorder and elastic strain induced by different types of defects in Fe was made. The relation between RBS/C yield and He energy was also studied using the Fe MD cells, which shows dependency with defect types. The global approach used in this work has the hope to be extended and tested in more materials.
Les particules énergétiques sont souvent impliquées dans les activités de la société moderne. Ils ont contribué à l'essor de l'industrie des semi-conducteurs et pourront à l'avenir jouer un rôle important dans la mise en forme des matériaux de manière contrôlée. Cependant, leur nature énergétique pose de grands défis. Ainsi, il est essentiel d'avoir une compréhension globale des mécanismes sous-jacents des défauts induits par l'irradiation et des changements microstructuraux associés. Expérimentalement, les effets induits par l'irradiation peuvent être suivis par des techniques de caractérisation telles que la rétrodiffusion de Rutherford en mode canalisé (RBS/C) et la diffraction des rayons X (XRD), pour ne citer que ces deux car elles sont extrêmement sensibles aux perturbations au sein des cristaux. Cependant, il n'est pas aisé d'établir un lien clair entre le résultat de la mesure et la quantité et la nature des défauts, et ce lien est généralement fait à partir de modèles phénoménologiques. Dans ce travail de thèse, afin de faire face à ce problème, nous avons couplé modélisations à l'échelle atomique et simulations de signaux de RBS/C et XRD. La première étape a consisté à améliorer un code de simulation RBS/C récemment développé qui peut générer des signaux à partir de structures atomiques. En modifiant les algorithmes décrivant les interactions ion-solide et en ajoutant de nouvelles fonctionnalités, nous avons amélioré la flexibilité du code et son applicabilité à différents types de matériaux. Par la suite, nous avons utilisé le code RBS/C amélioré avec un code pour la DRX, lui aussi utilisant les données de structures atomiques. Avec ces signaux, nous avons extraits des paramètres de désordre et de déformation élastique et nous avons déterminé les cinétiques d'évolution associées et ce, pour un matériau modèle, à savoir UO2. Les défauts d'irradiation ont été générés par dynamique moléculaire (MD) avec la technique de l'accumulation de paires de Frenkel. Les cinétiques issues des modélisations présentent un accord qualitativement étroit avec celles déterminées expérimentalement, indiquant la validité de la méthodologie utilisée. La décomposition des cinétiques modélisées a permis de décrire de façon quantitative l'évolution des différents de types de défauts. Enfin, nous avons calculé les signaux RBS/C et XRD à partir de cellules modèles de Fe produites par MD et contenant chacune un type de défauts à une concentration donnée, les deux informations étant connues. Une comparaison claire du désordre et de la déformation élastique induits par les différents types de défauts dans Fe a été faite. La relation entre le rendement RBS/C et l'énergie des ions sonde a également été étudiée et la dépendance en énergie, fonction de la nature des défauts, a été établie. L'approche globale utilisée dans ce travail doit désormais être étendue et testée dans d'autres matériaux.
Origine : Version validée par le jury (STAR)