Study on carbon : from combustion to filling of flattened nanotube lateral cavities
Étude sur le carbone : de la combustion au remplissage des cavités latérales de nanotubes aplatis
Résumé
Beyond a certain diameter, carbon nanotubes collapse. The resulting flattened tubes take the form of multilayer graphene nanoribbons, bordered by two longitudinal cavities. Filling those cavities with carefully chosen species should allow to achieve interesting properties, in particular electronic and magnetic. The primary objective of this work is to obtain flattened carbon nanotubes from commercial multi-walled carbon nanotubes (MWCNTs) samples. This experimental work has led us to also focus on the kinetics of carbon combustion and the Raman spectroscopy of flattened carbon nanotubes. This thesis manuscript is presented in the form of five independent chapters. Each of them starts with a literature review, to provide an understanding of the work carried out and the results obtained. The first chapter gives a general presentation of carbonaceous material, the global topic of this thesis. The second chapter deals with the combustion of carbon and its kinetics. It presents a thermogravimetric method which allows obtaining rapid and precise kinetic data. The third chapter, deals with obtaining flattened nanotubes by MWCNTs extraction in solution. The next one present the Raman spectroscopy study of isolated flattened nanotubes on a surface. It is shown that the curvature changes near the cavities induce the appearance of a band usually associated with defects. Originating instead from the structure itself, this result questions the classic view of structural defect from a chemist point of view. The last chapter finally discusses preliminary attempts to fill the edges of flattened carbon nanotubes.
Au-delà d’un certain diamètre, les nanotubes de carbone s’aplatissent sous la forme de nanorubans de graphène multicouches, bordés par deux cavités longitudinales. Le remplissage de ces cavités par des espèces judicieusement choisies doit permettre d’atteindre des propriétés intéressantes, notamment électroniques et magnétiques. L’objectif initial de ces travaux de thèse consiste en l’obtention expérimentale de nanotubes de carbone aplatis à partir d’échantillon commerciaux de nanotubes de carbone multi parois (MWCNTs). Ce travail expérimental nous a amené à nous intéresser également à la cinétique de combustion du carbone et à la spectroscopie Raman de nanotubes de carbone aplatis. Ces travaux sont présentés sous la forme de cinq chapitres volontairement indépendants, chacun débutant par une analyse de la littérature ayant pour ambition de permettre la compréhension des travaux effectués et des résultats obtenus. Après un chapitre introductif présentant les matériaux carbonés (contexte général de la thèse), un second chapitre traite de la combustion du carbone. Il présente notamment une méthode thermogravimétrique permettant l’obtention rapide et précise de données cinétiques. Le troisième chapitre traite de l’obtention de nanotubes aplatis par extraction de MWCNTs en solution et le suivant aborde la caractérisation de nanotubes aplatis isolés sur une surface, par spectroscopie Raman. Il y est notamment montré que le changement de courbure présent au niveau des cavités provoque l’apparition d’une bande usuellement associée à des défauts, bouleversant la vision classique pour les chimistes de la définition de défauts de structure. Le cinquième chapitre aborde enfin les tentatives préliminaires de remplissage des bords des objets.
Origine : Version validée par le jury (STAR)