Ultrafast thermo-optical dynamics of single plasmonic nanoparticles
Dynamique thermo-optique ultrarapide de nanoparticules plasmoniques individuelles
Résumé
The ultrafast dynamics of individual gold nanodisks supported on a sapphire substrate occurring at femtosecond to nanosecond timescales have been investigated using the combination of single-particle spatial modulation and time-resolved optical spectroscopies. Nanodisks are excited out of equilibrium by the absorption of an optical pump pulse, and their relaxation is optically probed by measuring the transmission of a second probe pulse. In the first part of this work, the dynamics of heat transfer from the nano-object to the substrate have been systematically measured for nanodisks of various dimensions. Quasi-exponential cooling kinetics were found, with a time constant mainly depending on the disk thickness and weakly on its diameter. Comparison of experimental signals with the results of finite-element calculations indicates that the cooling dynamics are primarily limited by the Kapitza thermal boundary resistance at the nanodisk-substrate interface, whose value could be extracted. Additionally, the sensitivity of pump-probe measurements to transient temperature changes in the nano-object was experimentally determined as a function of the probe wavelength, its values and spectral variations presenting a good quantitative agreement with the results of a thermo-optical finite-element model. The second part of this thesis focuses on the ultrafast phenomena immediately following the nano-object photo-excitation, leading to its internal thermalization through electron-electron and electron-phonon energy exchanges. In particular, the sensitivity of the optical extinction of individual nanodisks to these phenomena has been experimentally investigated as a function of the probe wavelength. These measurements were compared with the results of a complete numerical model based notably on the resolution of the Boltzmann equation and also taking into account the effect of lattice heating, yielding a good quantitative agreement. A simplified version of this model also allowed to highlight the respective roles of the temperature evolutions of the electrons and of the ionic lattice, greatly clarifying the temporal and spectral dependences of the measured time-resolved signals
Les changements de propriétés dynamiques de nanodisques d'or individuels supportés sur un substrat de saphir ont été étudiés sur des échelles de temps allant de la femtoseconde à la nanoseconde par la combinaison des techniques de spectroscopie par modulation spatiale et de spectroscopie optique résolue en temps. Les nanodisques sont mis hors-équilibre par l’absorption d’une impulsion optique de pompe, et leur relaxation est sondée optiquement par la mesure de la transmission d’une seconde impulsion. Dans la première partie de ce travail, la dynamique du transfert de chaleur du nano-objet au substrat a été mesurée de manière systématique pour des nanodisques de différentes dimensions. Les refroidissements observés sont quasi-exponentiels, avec une constante de temps dépendant principalement de l'épaisseur du disque, et faiblement de son diamètre. La comparaison des signaux expérimentaux avec les résultats de calculs par éléments finis indique que la dynamique de refroidissement est principalement limitée par la résistance thermique de Kapitza à l'interface nanodisque-substrat, dont la valeur a pu être extraite. En outre, la sensibilité des mesures pompe-sonde aux changements de température du nano-objet a été déterminée expérimentalement en fonction de la longueur d'onde de la sonde, ses valeurs et variations spectrales présentant un bon accord quantitatif avec les résultats d'un modèle thermo-optique par éléments finis. La deuxième partie de cette thèse se concentre sur les phénomènes ultra-rapides consécutifs à la photo-excitation d’un nano-objet, qui conduisent à sa thermalisation interne par des échanges d’énergie électron-électron et électron-phonon. En particulier, la sensibilité à ces phénomènes de l’extinction optique de nanodisques individuels a été étudiée expérimentalement en fonction de la longueur d'onde de la sonde. Ces mesures ont été comparées aux résultats d'un modèle numérique complet basé notamment sur la résolution de l'équation de Boltzmann et prenant également en compte l'effet du chauffage du réseau ionique, conduisant à un bon accord quantitatif. Une version simplifiée de ce modèle a également permis de mettre en évidence les rôles respectifs de l’évolution des températures des électrons et du réseau, clarifiant ainsi grandement les dépendances temporelle et spectrale des signaux résolus en temps
Origine : Version validée par le jury (STAR)