Development of direct elemental analysis for process control of nuclear materials manufacturing

Développement de l’analyse élémentaire directe pour le contrôle de procédés d'élaboration de matériaux nucléaires

Edouard Rollin (1)

1 ICB - Laboratoire Interdisciplinaire Carnot de Bourgogne

In order to optimize the quality control processes of uranium and plutonium metals from nuclear industry production lines, laser-induced breakdown spectroscopy (LIBS) appears as an efficient technique: it enables multi-element, fast and remote chemical analysis that require no sample preparation. Thus, the purpose of our work is to develop this technique towards the quantification of metal impurities in nuclear materials, with an analytical development achieved from surrogate materials. It follows another PhD thesis where a particular spectral band, Vacuum UltraViolet, has been chosen for its performance regarding the detection of several light elements in such materials. However, after performing analysis of depleted uranium samples, our work shows that the UV-visible band is more suitable for the detection of metal impurities. Then, the possibility of transferring the calibration from one material to another has been studied. To achieve this, the analytical signal has been normalized using three parameters: the laser-ablated mass, the plasma temperature and its electronic density. A standardized method, based on the deposit of an electrolyte on the sample surface, has been developed in order to measure these parameters with as less biases as possible in several different materials. These measurements enabled us to implement the calibration transfer in several of them, with performances similar to a calibration obtained from a single material.

Dans l’objectif d’optimiser les procédés de contrôle qualité de matériaux uranifères et plutonifères métalliques issus de lignes de production, la spectroscopie de plasma induit par laser (LIBS) apparaît comme une technique adéquate : elle permet des analyses chimiques multi-élémentaires, rapides, à distance et sans préparation d’échantillon. Nos travaux ont donc pour objectif de développer cette technique pour quantifier des impuretés métalliques dans des matériaux nucléaires, à partir d’un développement analytique réalisé sur des simulants. Ils font suite à une autre thèse où une gamme spectrale particulière, le Vacuum UltraViolet, a été choisie pour son intérêt vis-à-vis de la détection de certains éléments légers dans de tels matériaux. Toutefois, par des expériences sur uranium appauvri, nos travaux montrent que la gamme UV-visible est plus adéquate pour la détection des impuretés métalliques. La possibilité de transférer l’étalonnage d’un matériau vers un autre a ensuite été étudiée. À cette fin, le signal analytique est normalisé par trois paramètres : la masse ablatée par le laser, la température du plasma et sa densité électronique. Une méthode standardisée, basée sur un dépôt d’électrolyte en surface, a été développée pour mesurer ces paramètres le plus précisément possible dans différents matériaux. Ces mesures ont permis de mettre en oeuvre le transfert d’étalonnage dans plusieurs d’entre eux, avec des performances analytiques comparables à l’étalonnage obtenu sur un unique matériau.

Mots clés: Spectroscopy; Laser; Libs; Plasma; Nuclear materials; Calibration transfer

Mots clés: Spectroscopie; Laser; Libs; Plasma; Matériaux nucléaires; Transfert d'étalonnage

Domaines: Science des matériaux [cond-mat.mtrl-sci]

Edouard Rollin. Développement de l’analyse élémentaire directe pour le contrôle de procédés d'élaboration de matériaux nucléaires. Science des matériaux [cond-mat.mtrl-sci]. Université Bourgogne Franche-Comté, 2019. Français. ⟨NNT : 2019UBFCK085⟩. ⟨tel-02886123⟩