"Missing Xenon" : experimental and theoretical study of Xe storage in crustal and upper mantle minerals
Le “Xénon manquant” : étude expérimentale et théorique du stockage du Xe dans les minéraux de la croûte continentale et du manteau supérieur
Résumé
Storage of Xe in silicate minerals has been proposed to explain the ‘Missing Xenon’ issue, i.e. the low Xe abundance in the Earth’s and Mars’ atmospheres compared to other noble gases and chondrites. However, data about Xe incorporation in minerals remain scarce due to high Xe volatility preventing studies at ambient conditions. Xe incorporation in silicates has been proposed based on experimental evidences at high pressures (P) and temperatures (T). In this PhD thesis we bring new constraints on Xe incorporation in major Earth minerals of the continental crust (quartz and feldspar) and upper mantle (olivine). Xe-bearing samples have been synthesized, characterized ex situ and investigated in situ at high P-T conditions. Theoretical calculations have been performed to propose Xe incorporation sites able to reproduce experimental observations. In olivine and quartz, a Xe for Si substitution is likely, with the formation of at least partially covalent Xe-O bonds of 1.98-2.09 Å. Up to 0.4 at% Xe could be stored in olivine at depth, and in quartz a phase transition toward a new (Xe,Si)O2 phase is evidenced at high T. In presence of Fe and Xe, a phase separation is observed between a Fe-rich phase and a Fe-poor phase for feldspars and olivine, with Xe and Fe stabilizing each other. In presence of excess water, Xe is going into the fluid phase for olivine, while it is retained in a feldspathic melt. Eventually Kr and Xe reactivity in feldspathic glass and melt is evidenced with the observation of Kr oxidation and Kr-O short bonds (2.49 ± 0.1 Å). These constraints on Xe incorporation in silicate melts and minerals at depths could be crucial in the ‘Missing Xenon’ issue.
Un stockage du xénon dans les minéraux silicatés en profondeur a été proposé pour expliquer « le Xénon manquant », i.e. la faible teneur en Xe dans les atmosphères terrestre et martienne comparée à celle des chondrites et aux autres gaz rares. Néanmoins, il existe encore peu de données concernant l’incorporation du Xe dans les minéraux, due à sa très grande volatilité aux conditions ambiantes. Dans cette thèse, nous apportons de nouveaux éléments relatifs à l’incorporation du Xe dans les minéraux majeurs de la croûte continentale (quartz et feldspath) et du manteau supérieur (olivine). Des échantillons riches en Xe ont été synthétisés et caractérisés ex situ, avant d’être étudiés in situ à haute pressions et températures (T). Des calculs théoriques ont permis de proposer des mécanismes d’incorporation du Xe expliquant les observations expérimentales. Une substitution du Xe au site du Si est mise en évidence dans l’olivine et le quartz, avec la présence de liaisons Xe-O, partiellement covalentes (Xe-O = 1.98-2.09 Å). Jusqu’à 0.4 at% Xe pourrait être stocké dans l’olivine en profondeur et une transition de phase est observée dans le quartz à haute T, avec la formation de (Xe,Si)O2. En présence de Fe et Xe, une séparation de phase est observée entre une phase enrichie et une appauvrie en Fe dans l’olivine et le feldspath, Fe et Xe se stabilisant mutuellement. Enfin, la réactivité de Xe et Kr dans un verre et magma feldspathique est étudiée : Kr est oxydé et forme des liaisons courtes Kr-O (2.49 ± 0.1 Å). Ces nouveaux résultats insistent sur la nécessité de prendre en compte l’incorporation du Xe dans les minéraux silicatés en profondeur dans le cadre du « Xénon manquant ».
Origine : Version validée par le jury (STAR)
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