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Theses

Hydrogen production from irradiated calcium silicate hydrate

Résumé : En France, les matériaux à base de ciment sont utilisés comme matrice de conditionnement des déchets nucléaires de faible et moyenne activité. La radiolyse de l'eau est due aux déchets nucléaires stockés dans les matériaux. La formation de ses produits radiolytiques tels que le gaz H₂ doit être évaluée pour des raisons de sécurité. Les silicates de calcium hydratés (C-S-H) représentent le principal produit (50%) d'hydratation du ciment Portland (CP). L’objectif de cette étude est de comprendre les mécanismes radiolytiques de la production d'hydrogène dans les C-S-H, d'étudier l'effet d'impuretés (telles que des ions alcalins, hydroxydes ou nitrates supplémentaires) sur la production de gaz H₂ dans les C-S-H et d'examiner l'existence d'interactions entre les phases principales (C-S-H et portlandite) du ciment Portland. Après avoir caractérisé les échantillons par diverses techniques, ils ont été soumis à différents types d'irradiation (faisceaux gamma et électrons et ions lourds (HI) pour déterminer leur rendement radiolytique en H₂, G(H₂). Dans les C-S-H, il a été démontré que, sous irradiation gamma, la production d’H₂ est indépendante de la teneur en eau et que les C-S-H produisaient autant d’H₂ que la même masse d’eau. Ainsi, le mécanisme de production d’hydrogène est très efficace dans les C-S-H. La comparaison entre les résultats obtenus sous rayons gamma et ceux obtenus sous HI implique qu’il n'y a pas ou peu d'effet de transfert d’énergie linéique (TEL) dans les C-S-H. Ainsi, les réactions de recombinaison semblent limitées. L’introduction d’ions nitrates dans la structure des C-S-H induit une diminution importante du G(H₂). L’irradiation des hydrates de C2S et C3S constitués majoritairement de C-S-H et de portlandite indique qu’il n’y a pas de phénomènes de transfert d’énergie entre ces phases. Enfin, les expériences de spectroscopie par résonance paramagnétique électronique (RPE) ont permis de proposer des mécanismes radiolytiques dans les C-S-H. L’ensemble de ces résultats nous permettent de mieux comprendre les effets d’irradiation dans les ciments.
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Theses
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https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-02438017
Contributor : Abes Star :  Contact
Submitted on : Tuesday, January 14, 2020 - 9:17:10 AM
Last modification on : Tuesday, April 28, 2020 - 11:28:18 AM
Document(s) archivé(s) le : Wednesday, April 15, 2020 - 1:34:31 PM

File

84337_YIN_2019_archivage.pdf
Version validated by the jury (STAR)

Identifiers

  • HAL Id : tel-02438017, version 1

Citation

Chengying Yin. Hydrogen production from irradiated calcium silicate hydrate. Radiochemistry. Université Paris-Saclay, 2019. English. ⟨NNT : 2019SACLS355⟩. ⟨tel-02438017⟩

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