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Theses

Réactions d’interconversion catalytiques entre composés C1 : CO2, CO, acide formique, méthanol, méthane et dérivés

Résumé : Notre société s’est considérablement développée grâce à l’utilisation des ressources fossiles. L’utilisation de ces ressources, dans le domaine de l’énergie ou de l’industrie chimique, provoque un dérèglement du cycle naturel du carbone par l’accumulation dans l’atmosphère d’un CO2 anthropogénique. Pour pallier ces difficultés, une des solutions envisagées consiste à abandonner progressivement les hydrocarbures fossiles au profit de ressources carbonées renouvelables telles que le CO₂ pour le stockage des énergies renouvelables et/ou comme sources de produits chimiques. Les premières briques obtenues grâce au CO2 sont des molécules comportant un seul atome de carbone, rassemblées dans la classe de composés C1. Elle comprend le méthane (CH4), le monoxyde de carbone (CO), le méthanol (CH3OH), l’acide formique (HCOOH). Ces réactions ne sont pas idéales, limitées par leur praticité, leur rendement ou par leur sélectivité. Dans ce contexte, le présent travail doctoral a exploré des chemins alternatifs permettant d’interconvertir ces composés pour offrir des voies de valorisation du CO2. En premier lieu, l’utilisation de HCOOH sera proposé comme vecteur de CO. Cette thématique est née de l’intérêt grandissant pour le secteur de la chimie organique d’obtenir des sources liquides ou solides de CO. Dans un second temps, il a été développé une nouvelle stratégie de dismutation pour accéder au CH3OH à partir de dérivés de HCOOH, les formiates de silicium. Ces réactifs permettent de s’affranchir de la limitation thermodynamique dont souffre la dismutation de HCOOH. Cette transformation a été assurée en maîtrisant le recyclage des coproduits silylés. Une nouvelle voie de production de CH4 a également été développée à partir du CH3OH, en utilisant HCOOH comme réducteur. Enfin, les connaissances acquises sur l’activiation et la réactivité du CO2 ont permis, par analogie, de transposer ces connaissances à l’étude d’autres molécules iso-électroniques, telles que les carbodiimides et leur transformation en isourées dans des conditions organocatalytiques.
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Contributor : Abes Star :  Contact
Submitted on : Monday, October 14, 2019 - 9:15:11 AM
Last modification on : Monday, February 10, 2020 - 6:13:56 PM
Document(s) archivé(s) le : Wednesday, January 15, 2020 - 12:51:25 PM

File

82842_IMBERDIS_2019_archivage....
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  • HAL Id : tel-02314876, version 1

Citation

Arnaud Imberdis. Réactions d’interconversion catalytiques entre composés C1 : CO2, CO, acide formique, méthanol, méthane et dérivés. Catalyse. Université Paris-Saclay, 2019. Français. ⟨NNT : 2019SACLS306⟩. ⟨tel-02314876⟩

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