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Theses

Optical and vibrational properties of anisotropic layered materials

Résumé : Les matériaux bidimensionnels avec une faible symétrie, conduisant à une anisotropie dans le plan des propriétés électroniques et optiques sont particulièrement intéressants du point de vue de l’application. Dans cette thèse, les propriétés optoélectroniques de trois matériaux stratifiés à anisotropie dans le plan, phosphore noir, disulfure de rhénium et franckéite, sont étudiées par spectroscopie optique. Le phosphore noir (BP), avec une structure orthorhombique plissée, présente une anisotropie significative dans le plan et une bande interdite directe qui varie fortement selon le nombre de couches. Un obstacle important du point de vue de la réalisation de dispositifs basés sur BP est sa dégradation dans les conditions ambiantes, qui peut être évitée par encapsulation, par exemple en utilisant du nitrure de bore hexagonal (h-BN). Nous avons étudié les propriétés vibratoires du phosphore noir encapsulé dans le h-BN à l’aide de la spectroscopie Raman et nous présentons ici la première observation expérimentale d’un nouveau pic théoriquement prévu légèrement au-dessus du mode A1g. Nous expliquons son apparition par une différence des fréquences de modes vibratoires dans les couches internes et les couches de surface, et nous discutons de cet effet dans le contexte du fort couplage entre couches dans BP et de l’influence de l’encapsulation sur les propriétés du réseau cristallin. La deuxième partie de cette thèse présente les résultats d’études de photoluminescence du disulfure de rhénium avec une épaisseur de quelques couches atomiques. La réponse optique de ReS2 est dominée par deux excitons anisotropes énergétiquement non dégénérés X1 autour de 1,55 eV et X2 autour de 1,57 eV qui peuvent être observés en absorption et émission de la lumière polarisée linéairement. Une controverse existe sur le caractère de bande interdite de ReS2, en particulier sur la présence d’un passage de gap direct à gap indirect avec la variation de l’épaisseur. Nous avons étudié l’émission polarisée liée aux états excitoniques à basse température en fonction du nombre de couches et comparé les résultats expérimentaux avec les prédictions d’un modèle cinétique décrivant la recombinaison radiative et la diffusion entre états excitoniques. Nous concluons d’une part que les caractéristiques observées en photoluminescence sont liées à l’émission des états excitoniques associés à une bande interdite directe, et d’autre part que la bande interdite fondamentale est indirecte. Nous proposons un modèle ou un état excitonique associé à une bande interdite indirecte de plus basse énergie assiste au dépeuplement des états excitoniques directs. Sa présence explique l’intensité d’émission relativement faible et le rapport d’émission X1 et X2 observé. La franckéite, un minéral sulfuré complexe, a attiré l’attention en tant qu’hétérostructure naturelle de type II composée de couches alternées pseudohexagonales et pseudotétragonales. Le caractère incommensurable des deux réseaux mène à une ondulation unidimensionnelle. La dernière partie de cette thèse décrit notre observation de la dépendance de polarisation anormale des modes Raman dans les couches de franckéite exfoliées, ce qui suggère la présence d’une anisotropie optique. L’observation de cette dépendance de polarisation pourrait être utilisée comme une méthode rapide et non invasive pour identifier la direction des ondulations.
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https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-02194732
Contributor : Joanna Urban <>
Submitted on : Thursday, July 25, 2019 - 6:42:25 PM
Last modification on : Thursday, July 2, 2020 - 2:56:00 PM

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  • HAL Id : tel-02194732, version 1

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Joanna Urban. Optical and vibrational properties of anisotropic layered materials. Physics [physics]. Universite Toulouse 3 Paul Sabatier (UT3 Paul Sabatier), 2019. English. ⟨tel-02194732⟩

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