Out-of-equilibrium electron dynamics of Dirac semimetals and strongly correlated materials
Dynamique hors équilibre des électrons dans les sémimétaux de Dirac et les matériaux fortement corrélés
Résumé
Quantum materials is a new term in condensed matter physics that unifies all materials in which strong electronic correlation governs physical properties of the system (e.g. Mott insulators) and materials whose electronic properties are determined by the geometry of the electronic wave function (e.g. Dirac materials). These materials show emergent properties– that is, properties that only appear by intricate interactions among many degrees of freedom, such as charge, spin and orbital, giving rise to topological properties of electrons. The study of these interactions and competitions between the relevant degrees of freedom demands applying ultrafast pump-probe techniques. Particularly, femtosecond laser pulses act only on the electrons and set them to an out-of-equilibrium state inexplicable by the Fermi-Dirac distribution. The ensuing dynamics involves various processes and the rate at which the relaxation occurs is related to the coupling constants. Moreover, in time-resolved pump-probe techniques light can act as an additional external parameter to change of the phase diagram – different from thermodynamic parameters. It gives us the opportunity of stabilizing new states inaccessible by quasi-adiabatic thermal pathways or eventually manipulating the physical properties of the systems.In this thesis, we performed different experiments in order to study the equilibrium and out-of-equilibrium properties of two correlated compounds: BaCo₁₋ₓNiₓS₂ and (V₁₋ₓMₓ)₂O₃.The first part of the project was mainly devoted to the study of BaNiS₂ that is the metallic precursor of the Mott transition in BaCo₁₋ₓNiₓS₂. By applying ARPES, we studied the electronic band structure of BaNiS₂ in its entire Brillouin zone. These results combined with some theoretical calculations give evidence of a novel correlation-induced and two-dimensional Dirac cone with d-orbital character. The band crossing is protected by the specific symmetries of the crystal structure. We also investigated the electronic band structure of the Mott insulator BaCoS₂ in its magnetic and nonmagnetic phases.In the second part, we studied the out-of-equilibrium electron dynamics of BaNiS₂ and (V₁₋ₓMx)₂O₃. By means of tr-ARPES and tr-reflectivity measurements, we observed an ultrafast and non-thermal renormalization of the Dirac cone in BaNiS₂ . This phenomenon is purely provoked by the electronic excitation and is stabilized by the interplay between the electrons and phonons. Moreover, by applying various pump-probe techniques (XFEL-based tr-XRD and tr-Reflectivity) we also explored the out-of-equilibrium phases of the prototype Mott-Hubbard material (V₁₋ₓMx)₂O₃ in different parts of its phase diagram. Our results show a transient non-thermal phase developing immediately after ultrafast photoexcitation and lasting few picoseconds in both metallic and insulating phases. This transient phase is followed by a structural distortion that corresponds to a lattice hardening and is marked by a “blue shift” of the A₁g phonon mode. These results underline the importance of the orbital filling as well as the strong effect of the selective electron-lattice coupling in the strongly correlated materials.
Les matériaux quantiques ont récemment introduit en physique de la matière condensée pour unifier tous les matériaux dans lesquels les fortes corrélations électroniques gouvernent les propriétés physiques du système (e.g. les isolants de Mott) et les matériaux dont les propriétés électroniques sont déterminées par la géométrie de la fonction d’onde (e.g. matériaux de Dirac). Ces matériaux montrent des propriétés émergentes résultantes de l’intrication de différents degrés de libertés : la charge, le spin et le moment orbital, donnant lieu aux propriétés topologiques des électrons. L’étude de ces interactions et des compétitions entre les degrés de liberté pertinents nécessite l’utilisation de techniques pompe-sonde ultra-rapides. Particulièrement, les pulses laser femtosecondes interagissent uniquement avec les électrons pour les placer dans un état hors-équilibre décrit par des distributions de type non Fermi-Dirac. La dynamique subséquente implique de nombreux processus, avec un temps de relaxation relié aux constantes de couplage. De plus, dans les techniques résolues en temps, la lumière peut agir comme un paramètre externe, différent des paramètres thermodynamiques, pour explorer le diagramme de phase. Cela nous donne l’opportunité de stabiliser de nouveaux états inaccessibles par des chemins thermiques quasi-adiabatiques ou de manipuler les propriétés physiques des systèmes.Dans cette thèse, nous avons réalisé différentes expériences dans le but d’étudier les propriétés à l’équilibre et hors équilibre de deux matériaux corrélés: BaCo₁₋ₓNiₓS₂ et (V₁₋ₓMₓ)₂O₃.La première partie de ce projet a été dédiée principalement à l’étude de BaNiS₂, le précurseur métallique de la transition de Mott dans BaCo₁₋ₓNiₓS₂ . En utilisant l’ARPES, nous avons étudié la structure de bandes électroniques de BaNiS₂ dans toute la zone de Brillouin. L’expérience, combinée avec des calculs théoriques, révèle un nouveau type de cône de Dirac bidimensionel à caractère orbitalaire d et induit par les corrélations. Le croisement des bandes est protégé par les symétries particulières de la structure cristalline. Nous avons aussi mesuré la structure de bandes de l’isolant de Mott BaCoS₂ dans ses phases magnétique et non magnétiques.Dans la seconde partie, nous avons étudié la dynamique électronique hors équilibre de BaNiS₂ et (V₁₋ₓMx)₂O₃. Grâce à des mesures tr-ARPES et tr-Réflectivité, nous avons observé une renormalisation non thermique et ultra-rapide du cône de Dirac dans BaNiS₂. Ce phénomène est purement provoqué par les excitations électroniques et est stabilisé par l’intéraction entre les électrons et les phonons. De plus, en utilisant différentes techniques pompe-sonde (tr-XRD basé sur XFEL et tr-Réflectivité) nous avons aussi exploré des phases hors-équilibre du matériau prototype de Mott-Hubbard (V₁₋ₓMx)₂O₃ appartenant à différentes parties de son diagramme de phase. Nos résultats montrent une phase transitoire non thermique se développant immédiatement après la photoexcitation ultra-rapide et durant quelques picosecondes dans les phases métallique et isolantes. Cette phase transitoire est accompagné par une distorsion structural qui correspond à un durcissement du réseau et est marqué par un “blue shift” du mode phononique A₁g. Nos résultats soulignent l’importance du remplissage des orbitales aussi bien que des effets important des forts couplages électron-réseau sélectifs dans les matériaux fortement corrélés.
Origine : Version validée par le jury (STAR)
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