Adsorption in a slit nanoporous carbon medium : Grand Canonical Monte Carlo simulation, synthesis and characterization
Adsorption dans un milieu carboné lamellaire nanoporeux : simulation Monte Carlo Grand Canonique, synthèse et caractérisation
Résumé
Disordered nanoporous carbons are the good materials for capturing pollutants, including traces in wastewater. The phenomenon of adsorption at the origin of the retention of molecules is complex. However, depending on a multitude of factors : structure, morphology and loading of the carbonaceous surface, on the one hand, size/shapeand polarity of the molecule, on the other hand, the whole being dependent on pH and concentration. For a better understanding of the phenomenon, it is important to be able to study some parameters separately. In order to study the phenomenon of adsorption in aqueous medium on nanoporous carbons with structure and model morphology, nanoporous slit structures of turbostratic carbon type were generated numerically in C ++ language with thecalculation of the radial distribution function or pairs. The gas adsorption of a nonpolar or polar molecule and then oftwo polar molecules (H2O/CO2) and (H2O/C6H6O) was simulated by Grand Canonical Monte Carlo method on this model support (adsorption isotherm, adsorption heat, density of adsorbed molecules) as a function of temperature.The runtime has been drastically reduced by developing parallel codes optimized under MPI C ++. The influence of the shape and the pore size distribution was demonstrated by simulating the adsorption on the structure of an activated carbon already obtained by 3D reconstruction of the RMC type. Finally, from an experimental point of view, the intercalation of tetraalkylammonium ions electrochemically in slit carbons (HOPG and graphite) was explored in order to obtain nanoporous lamellar carbons ( ≈1 nm). The structure was characterized by X-ray diffraction.
Les carbones désordonnés nanoporeux sont des supports efficaces pour le piégeage de polluants y compris à l’état de traces dans les eaux usées. Le phénomène d’adsorption à l’origine de la rétention des molécules est cependant complexe car dépendant d’une multitude de facteurs : structure, morphologie et charge de la surface carbonée d’une part,taille/forme et polarité de la molécule d’autre part, l’ensemble étant dépendant du pH et de la concentration. Pourune meilleure compréhension du phénomène, il est important de pouvoir étudier séparément certains paramètres.Dans la perspective d’étudier le phénomène d’adsorption en milieu aqueux sur des carbones nanoporeux à structure et morphologie modèle, des structures lamellaires nanoporeuses de type carbone turbostratique ont été générées numériquement en langage C++ avec le calcul de la fonction de distribution radiale ou de paires. L’adsorption gazeuse d’une molécule non polaire ou polaire puis de deux molécules polaires (H2O/CO2) et (H2O/C6H6O)a été simulée par la méthode Grand Canonique Monte Carlo sur ce support modèle (Isotherme d’adsorption,chaleur d’adsorption, densité des molécules adsorbées) en fonction de la température. Les temps de calcul ont été drastiquement diminués en développant des codes parallèles optimisés sous MPI C++. L’influence de la forme etde la distribution en taille des pores a été mise en évidence en simulant l’adsorption sur la structure d’un carbone activé déjà obtenue par reconstruction 3D de type RMC. Enfin, d’un point de vue expérimental, l’intercalation d’ions tetraalkylammonium par voie électrochimique dans des carbones lamellaires (HOPG et graphite) a été explorée en vue d’obtenir des carbones lamellaires nanoporeux (≈1 nm). La structure a été caractérisée par diffraction des rayons X.
Origine : Version validée par le jury (STAR)
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