Experimental characterization of droplet size and interfacial area in liquid-liquid extraction systems by rainbow refractometry
Caractérisation expérimentale de la granulométrie des gouttes et de lʹaire interfaciale dans les systèmes dʹextraction liquide‐liquide par la réfractométrie arc‐en‐ciel
Résumé
This PhD thesis deals with the experimental study of liquid-liquid extraction within a
laboratory column reproducing in a simple way the apparatuses used in a nuclear fuel reprocessing
process (PUREX). A non-intrusive optical technique, called rainbow refractometry or
diffractometry, has been specifically developed to characterize the size (and hence the interfacial
area) and the composition of the dispersed phase. The latter is first time composed of millimeter
droplets of alkanes mixtures free rising in a column filled with water at rest. Specificities of the
rainbow produced by these droplets with a low relative refractive index were studied using different
asymptotic light scattering models and the Lorenz-Mie electromagnetic theory. Thanks to
the development of different direct and reverse (parametric) approaches, it was demonstrated
both numerically and experimentally that this optical technique allows estimating individually
(or collectively) the diameter (in average) and the mixing fraction of a few tens of thousands of
droplets with a few percent of accuracy. Preliminary works have been carried out on the timeresolved
extraction of acetone from an aqueous continuous medium to a sessile droplet initially
composed of pure toluene. They have revealed that the transfer (diffusion and molecular splitting)
constants can be estimated from the analysis of the temporal evolution of the rainbow signals
using an inverse method that integrates a molecular diffusion model with a radial symmetry
and an electromagnetic light scattering model.
Cette thèse porte sur l’étude expérimentale de l’extraction liquide-liquide au sein
d’une colonne de laboratoire reproduisant de manière très simplifiée les appareils utilisés pour
retraiter le combustible nucléaire (procédé hydro-métallurgique PUREX). Une technique optique
non intrusive, dite de réfractométrie ou diffractométrie arc-en-ciel, a été spécifiquement développée
pour caractériser la granulométrie (et donc l’aire interfaciale) et la composition de la phase
dispersée. Cette dernière est composée de gouttes millimétriques de mélanges d’alcanes en ascension
dans une colonne remplie d’eau au repos. Les spécificités de l’arc-en-ciel produit par ces
gouttes à faible indice de réfraction relatif ont été étudiées à l’aide de différents modèles de diffusion
asymptotiques de la lumière et la théorie électromagnétique de Lorenz-Mie. Grâce au développement
de différentes approches directes et inverses (paramétriques), il a été démontré numériquement
et expérimentalement que cette technique optique permettait d’estimer individuellement
(ou collectivement) le diamètre (moyen) et la fraction de mélange de quelques dizaines de
milliers de gouttes à quelques pourcents près. Des travaux préliminaires ont été réalisés sur
l’extraction, résolue dans le temps de l’acétone, d’un milieu continu aqueux vers une goutte sessile
composée initialement de toluène pur. Ils ont montré que l’on pouvait réellement estimer les
constantes de transfert (de diffusion et de distribution moléculaire) à partir de l’analyse de
l’évolution temporelle des arcs-en-ciel et en utilisant une méthode inverse qui intègre un modèle
de diffusion moléculaire à symétrie radiale et un modèle électromagnétique ad hoc.
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)
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