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Synthèse de nanocomposites Fe/C/N par pyrolyse laser comme électrocatalyseurs pour la réduction de l’oxygène.

Résumé : Les électrocatalyseurs nanostructurés à base de fer, de carbone et d’azote (Fe/C/N) sont de bonnes alternatives au platine dans les piles à combustible acide. Les Fe/C/N sont synthétisés par pyrolyse laser et sont obtenus à partir de deux précurseurs de fer (FeOOH ou Fe(acac)3), de la pyridine, (avec ou sans méthilimidazole) en présence de NH3. La variation de la fraction volumique de NH3 (RNH3) est étudiée sur une large gamme. Les caractéristiques physico-chimiques des matériaux évoluent de façon monotone avec la variation de RNH3. Les analyses par XPS permettent d’identifier une phase assimilable à du nitrure de fer pour les fortes valeurs de RNH3. Les matériaux les plus actifs en éléctrochimie sont ceux contenant une phase de nitrure de fer. Ceci suggère que la présence de nitrure de fer, permet la formation de sites actifs pour la réduction de O2..L’utilisation de toluène (mélangé à de la pyridine ou à du méthylimidazole) en présence ou non de Fe(acac)3 permet d’obtenir de nouveaux matériaux Fe/C/N ou C/N. Les matériaux C/N moins actifs que ceux contenant du fer, indiquent la présence de sites actifs à base de fer. Des recuits sous Ar ou sous NH3 à 1100°C améliorent l’activité des matériaux. Elle est due à l’élimination de sites azotés inactifs et à la transformation de sites pyridiniques en sites graphitiques. Le recuit sous NH3, plus efficace que celui sous Ar, induit une augmentation de la surface spécifique (Sspé max > 1100 m²/g). Pour un même matériau recuit sous Ar ou sous NH3 la sélectivité de la réduction de O2 (n) atteint 3,70 e- contre 3,93 e- respectivement. Le plus actif d’entre eux atteint un Edép > 950mV/ENH.
Document type :
Theses
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https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01830059
Contributor : Abes Star :  Contact
Submitted on : Wednesday, July 4, 2018 - 3:11:10 PM
Last modification on : Monday, February 10, 2020 - 6:13:57 PM
Document(s) archivé(s) le : Monday, October 1, 2018 - 1:55:31 PM

File

70863_JORDA_2018_archivage.pdf
Version validated by the jury (STAR)

Identifiers

  • HAL Id : tel-01830059, version 1

Citation

Virginie Jorda. Synthèse de nanocomposites Fe/C/N par pyrolyse laser comme électrocatalyseurs pour la réduction de l’oxygène.. Chimie théorique et/ou physique. Université Paris-Saclay, 2018. Français. ⟨NNT : 2018SACLV012⟩. ⟨tel-01830059⟩

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