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Theses

Modélisation des processus bio-physico-chimiques du milieu nuageux : devenir de la matière organique

Résumé : Le rôle des nuages sur la composition chimique atmosphérique est encore mal connu. Les composés chimiques présents sous forme de particules et de gaz sont transformés efficacement lors de leur passage dans le nuage par des processus photochimiques et microbiologiques. Les objectifs de ce travail de thèse étaient d’analyser l’efficacité de ces processus dans la transformation des composés chimiques à l’aide du modèle multiphasique de chimie du nuage CLEPS (CLoud Explicit Physico-chemical Scheme). Le premier travail a consisté à étudier la capacité oxydante du nuage sur la base de comparaisons entre des données expérimentales et simulées de vitesses de production du radical HO• pour des eaux nuageuses prélevées au puy de Dôme. Ces comparaisons ont montré que la photoréactivité du fer comme source de ce radical est surestimée par le modèle. Cela provient de la complexation du fer dans les échantillons naturels qui n'est pas considérée dans le modèle. Le modèle a également montré que la photolyse du peroxyde d’hydrogène représente la voie majoritaire dans la formation des radicaux HO•. Dans un second temps, les hypothèses formulées lors de la construction du nouveau mécanisme chimique en phase aqueuse CLEPS ont été validées par le biais d’expériences d’irradiation sur un composé cible, l’acide tartronique, réalisées en laboratoire et simulées avec le modèle. Le travail expérimental a confirmé la formation de l’acide glyoxylique prédite par le mécanisme en phase aqueuse du modèle. Ce dernier reproduit l’évolution temporelle des concentrations en acide tartronique et de son premier produit d’oxydation, l’acide glyoxylique mais sous-estime la formation de l’acide formique qui est un des produits finaux de l’oxydation de l’acide tartronique. Enfin, le modèle a été développé pour prendre en compte des vitesses de biodégradation mesurées en laboratoire. Le modèle permet de comparer l’efficacité des processus radicalaire et microbiologique dans la dégradation de quatre espèces chimiques en testant l’effet de paramètres environnementaux clés (température, flux actinique). L’activité biologique a été reconnue comme plus efficace dans le scénario estival que dans le cas hivernal et la contribution des microorganismes la nuit est dominante pour les deux scénarios. Un test de sensibilité a démontré que la contribution de l’activité microbienne dans la dégradation des composés chimiques est fortement accrue par rapport à la réactivité photochimique lorsque le fer est entièrement complexé.
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Contributor : Abes Star :  Contact
Submitted on : Wednesday, April 11, 2018 - 4:40:07 PM
Last modification on : Thursday, April 9, 2020 - 8:28:02 AM

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2017CLFAC058_PERROUX.pdf
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  • HAL Id : tel-01764134, version 1

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Hélène Perroux. Modélisation des processus bio-physico-chimiques du milieu nuageux : devenir de la matière organique. Sciences de la Terre. Université Clermont Auvergne, 2017. Français. ⟨NNT : 2017CLFAC058⟩. ⟨tel-01764134⟩

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