Relation between magnetic and elecrical properties of La2NiO4
Y a-t-il un lien entre propriétés magnétiques et électriques dans La2NiO4+δ ?
Résumé
Since the discovery of high temperature superconductivity in bidimensional oxides, many works have reported on the complex behavior of the non-superconductor state, the so-called "normal state", particularly about correlations between phase separation, magnetic fluctuations and electrical properties. The aim of the present thesis is to shed some light on the points through the study of La2NiO4+δ, isomorphous to La2CuO4+δ but never superconductor.
La2NiO4+δ displays a large domain of oxygen non-stoechiometry. Investigation of its phase diagram has shown phase separation lines around 650 K and has evidenced macroscopic phase separation domains, connected with electronic phenomena.
A systematic study of magnetic properties (susceptibility and magnetization) vs. oxygen doping has allowed to evidence a ferromagnetic component. Intrinsic magnetic resonance signals have been obtained for the first time, for 0<δ<.16. They are strongly dependent of the oxygen doping, and are attributed to a weak ferromagnetism. A direct correspondence between the structural and magnetic phase diagrams has been shown. Moreover, resistivity measurements on ceramic samples have enlarged this correspondence to the electronic properties : magnetic fluctuations tend to limit charge transport.
The ferromagnetic component has two different origins, depending of the oxygen doping level : the former is structural, due to Dzyaloshinski-Morya interactions, and the latter is dynamic, originating from magnetic polarons. The magnetic, electrical and thermal anomalies seen at 650 K come from the vanishing of this component. Resistivity measurements on a monocrystal La2NiO4.11 have evidenced a metallic behavior for T>900K, looking similar to that of superconducting cuprates. At low temperatures, charge segregation into domain walls occur below some order temperature, as seen by infrared reflectivity, consistent with results reported by other authors. The system consists in magnetic polarons, which become non magnetic at high temperatures. All these results shed new light on this compound, owing to a good knowledge of the effects of oxygen doping.
Depuis la découverte de la supraconductivité à haute température dans les oxydes bidimensionnels, de nombreuses études ont révélé le comportement complexe de l'état non supraconducteur, dit "état normal", notamment les corrélations entre séparation de phase, fluctuations magnétiques et propriétés électriques. Nous avons tenté d'éclaircir ces points par l'étude du composé La2NiO4+δ, isostructural de La2CuO4+δ, mais non supraconducteur.
La2NiO4+δ présente un large domaine de non-stoechiométrie en oxygène. L'étude de son diagramme de phase a permis d'établir des lignes de séparation de phase autour de 650 K et de mettre en évidence des domaines de séparation de phases macroscopiques liés à des phénomènes électroniques.
L'étude des propriétés magnétiques statiques en fonction du dopage en oxygène, a montré la présence d'une composante ferromagnétique. Des signaux de résonance magnétique intrinsèques au nickelate ont été mis en évidence pour la première fois pour δ≤0.16. Ils sont fortement dépendants du dopage en oxygène, et sont attribués à la présence d'un ferromagnétisme faible. Un lien direct entre diagramme de phase et diagramme magnétique a pu être établi. Des mesures de résistivité sur céramiques ont montré la relation très étroite entre structure, magnétisme et propriétés électroniques : les fluctuations magnétiques s'opposent au transport de charges.
Nous avons pu établir qu'il existait deux origines différentes de la composante ferromagnétique, suivant le dopage en oxygène : l'une d'origine structurale due aux interactions de Dzyaloshinski-Morya, et l'autre dynamique, liée à des polarons magnétiques. Les anomalies magnétiques, résistives et thermiques observées à une température de 650 K résultent de la disparition de cette composante ferromagnétique. Ceci serait à l'origine d'un comportement métallique pour T>900 K ressemblant fortement à celui des cuprates supraconducteurs. A basse température, des températures d'ordre liées à une ségrégation des charges en murs de domaines ont été observées confirmant les résultats obtenus par différents auteurs. Le système serait constitué de polarons magnétiques qui deviennent non magnétiques à haute température. L'ensemble de ces données n'a pu être obtenu que grâce à la maîtrise de l'élaboration et du contrôle de la stoechiométrie des matériaux.
Mots-clés :
oxyde conducteur bidimensionneldiagramme de phaseséparation de phase
dopage en oxygènerésonance magnétiqueferromagnétisme faible
fluctuations magnétiquespolarons magnétiquesrésistivité électrique
Origine : Fichiers produits par l'(les) auteur(s)