3D and High Sensitivity Micrometric Mass Spectrometry Imaging

Résumé : L'imagerie par spectrométrie de masse est d’un grand intérêt pour aborder les questions biologiques en fournissant simultanément des informations chimiques et spatiales. En particulier, la spectrométrie de masse baptisée TOF-SIMS est bien reconnue par sa haute résolution spatiale (< 1 μm), qui est essentielle pour révéler l'information chimique dans une zone submicronique. L'emploi croissant de cette technique dans la caractérisation des échantillons biologiques a bénéficié du développement de nouvelles sources d'ions d’agrégats. Cependant, les processus d'ionisation/désorption des analytes sous les impacts d’agrégats lourds sont encore mal compris. D'un autre côté, techniquement, les instruments TOF-SIMS commerciaux actuels ne peuvent pas fournir une résolution en masse suffisante ni une précision sur la détermination de la masse pour l'identification moléculaire, ce qui rend les analyses de systèmes biologiques complexes très difficiles, et nécessite le recours à la fragmentation MS/MS. Cette thèse vise à mieux comprendre la production d'ions sous l’impact d’agrégats lourds et à explorer la capacité MS/MS du spectromètre de masse par temps de vol combiné à l’imagerie ionique en utilisant le spectromètre de masse PHI nanoTOF II. Ce dernier point a été réalisé en cartographiant en haute résolution spatiale des métabolites importants de bois. Pour comprendre la production d'ions sous les impacts d’agrégats d'argon massifs, l'énergie interne des ions secondaires a été mesurée en utilisant la mesure du taux de survie d'une série d'ions benzylpyridinium. L'étude de diverses conditions d'impact (énergie, vitesse, taille des agrégats) a montré que la vitesse joue le rôle majeur dans la distribution d'énergie interne et la fragmentation moléculaire dans le régime à faible énergie par atome (E/n < 10 eV).Les capacités de la fragmentation MS/MS et d'imagerie en parallèle du spectromètre PHI nanoTOF II nouvellement conçu ont été évalués par cartographie MS/MS in situ des métabolites bioactifs rubrynolide et rubrenolide dans les espèces amazoniennes de bois Sextonia rubra, ainsi qu’une identification in situ des métabolites précurseurs. L'imagerie TOF-SIMS 2D et 3D a permis de localiser les cellules où cette biosynthèse s’effectue. Les résultats ont conduit à la proposition d'une voie possible de biosynthèse des deux métabolites. Pour étendre l'application de l'imagerie TOF-SIMS dans l'analyse chimique du bois, la distribution radiale des extraits de bois dans le duramen du bois du mélèze européen a également été étudiée.
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Analytical chemistry. Université Paris-Saclay, 2017. English. 〈NNT : 2017SACLS218〉
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Soumis le : mardi 24 avril 2018 - 09:47:07
Dernière modification le : jeudi 26 avril 2018 - 01:17:30
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Tingting Fu. 3D and High Sensitivity Micrometric Mass Spectrometry Imaging. Analytical chemistry. Université Paris-Saclay, 2017. English. 〈NNT : 2017SACLS218〉. 〈tel-01699065v2〉

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