Etude théorique des collisions moléculaires réactives de type atome + molécule polyatomique

Résumé : Nous avons étudié les collisions réactives O(1D) + CH4 et O(1D) + H2O d’intérêt atmosphérique et astrophysique à l’aide de méthodes de chimie quantique et de dynamique réactionnelle. Pour la première réaction, des calculs de dynamique quantique à l’aide d’une méthode indépendante du temps ont été entrepris sur une surface d’énergie potentielle existante en considérant CH3 comme un pseudo-atome. Cette approche à dimensionnalité réduite, qualifiée ici de modèle pseudo-triatomique, a permis d’obtenir les probabilités de réaction à un moment angulaire total nul (J=0), puis de calculer les sections efficaces et les taux de réaction par une méthode approchée de type J-shifting. Nos résultats quantiques ont été comparés aux résultats obtenus par une méthode quasi-classique de trajectoires et aux prédictions expérimentales. Ces comparaisons ont, entre autre, validé le fait que la voie de sortie OH + CH3 était la voie principale pour cette réaction. La seconde réaction O(1D) + H2O a été abordée d’un point de vue structure électronique. Nous avons caractérisé les grandes lignes de la surface d’énergie potentielle de H2O2 en tenant compte de tous les degrés de liberté avec une méthode de calcul de haut niveau (MRCI : Multi Reference Configuration Interaction). Ainsi, nous avons pu déterminer avec une grande précision les géométries, les fréquences et les énergies des isomères du système H2O2 ainsi que son diagramme énergétique. A l’avenir, il faudra construire une surface d’énergie potentielle qui sera utilisée pour décrire la dynamique de cette réaction.
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Physique Nucléaire Expérimentale [nucl-ex]. Université de Franche-Comté, 2015. Français. 〈NNT : 2015BESA2037〉
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Soumis le : mercredi 13 décembre 2017 - 10:51:59
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Ridha Ben Bouchrit. Etude théorique des collisions moléculaires réactives de type atome + molécule polyatomique. Physique Nucléaire Expérimentale [nucl-ex]. Université de Franche-Comté, 2015. Français. 〈NNT : 2015BESA2037〉. 〈tel-01662465〉

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