Temporal coherence of a single exciton on an organic quantum wire
THÈSE DE DOCTORAT pour obtenir le grade de Docteur de l’Université Pierre et Marie Curie Cohérence temporelle d’un exciton sur un fil quantique organique unique
Résumé
The nature of this work is spectroscopic at the scale of the single object. We report on the first coherent control experiments mainly on a purely electronic exciton state in an extended quasi-perfect organic quantum wire, a polydiacetylene chain isolated in the crystalline matrix of its own monomer. The time-integrated luminescence of a single wire is measured as the relative phase between two exciting sub-picosecond laser pulses is varied. From visibility functions the exciton dephasing time is extracted and its temperature dependence studied between 4 K and 25 K. Our work points the predominant role of thermalization upon the phase relaxation dynamics. By means of microscopic imaging spectroscopy we also show that despite local excitation coherent control is achieved on states delocalized over the chain at the micrometric scale.
Les travaux de spectroscopie présentés dans ce mémoire se situent dans le cadre de la spectroscopie sur un objet unique, à l’interface entre la physique des semi-conducteurs, la physique moléculaire et l’optique. On s’intéresse à un objet 1D dont la structure est très originale en matière condensée. L’objet est une chaîne de polymère pi-conjugué nommée polydiacétylène, parfaitement ordonnée, longue de 10 à 20 microns, et isolée dans sa matrice de monomère. L’excitation électronique élémentaire est un exciton. Le fil organique fait office de système quantique modèle pour l’étude de la nature, de la délocalisation et de la cohérence de l’exciton 1D. Le premier intérêt d’étudier un tel objet consiste en la possibilité de confrontation aux travaux théoriques développés pour des fils parfaitement cristallins. De plus, en vertu du mode de préparation et de la résolution optique du dispositif d’excitation et de détection, il est possible d’étudier une chaîne individuelle et isolée. Les expériences de contrôle cohérent présentées dans ce mémoire sont les premières qui ont été réalisées sur un polymère pi-conjugué quasi-unidimensionnel, étendu et ordonné. La technique s’est révélée adaptée à la mesure du temps de cohérence des excitons à basse température, entre 4 K et 25 K. Avec l’appui d’un modèle issu des équations de Bloch optiques, les analyses des spectres de luminescence de la chaîne ont donné accès à une mesure du temps de cohérence de l’exciton purement électronique en accord avec l’estimation obtenue à partir de la largeur de la raie 0-phonon. Une telle mesure directe du temps de cohérence est un résultat nouveau dans le domaine de la photonique moléculaire et des polymères conjugués.