Etudes expérimentales des réactions des radicaux OH et des atomes d’oxygène d’intérêt pour l’atmosphère et la combustion

Résumé : L’objectif de ce travail consiste à étudier, d’une part, les réactions des nitrates d’alkyles avec OH qui ont un intérêt atmosphérique, et d’autre part, les réactions des radicaux OH avec les alcanes et des atomes d’oxygène avec les oléfines qui ont un intérêt pour la combustion. Toutes les réactions ont été étudiées dans des réacteurs à écoulement à basse pression, y compris le réacteur à écoulement à haute température mis en place dans le cadre de la thèse, couplés à un spectromètre de masse quadripolaire à ionisation par impact électronique. Pour les réactions OH + nitrate d’alkyle, la dépendance en température de la constante de vitesse a été mesurée pour dix nitrates d'alkyles, dont pour huit nitrates pour la première fois, sur une large plage de température. Pour six nitrates, les produits de la voie réactionnelle menant au recyclage direct de NO₂, arrachement d’atome H de carbone α, ont été observés et leur rendements mesurés. La grande quantité de données obtenues dans ce travail a été utilisée pour une mise à jour de la relation structure-activité (SAR) pour les réactions d'alkyles nitrates avec OH et a permis d'améliorer les modèles atmosphériques actuels. Les études de réactions de radicaux OH avec les trois alcanes et de l'atome O avec l’éthylène et le propène ont permis de déterminer les constantes de vitesse respectives sur une large gamme de température allant de 220 à 900 K. De plus, la distribution des produits de réactions multivoies O + oléfine en fonction de la température a été déterminée pour la première fois. Ces résultats permettront d’améliorer les modèles de combustion actuellement utilisés.
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Thèse
Autre. Université d'Orléans, 2016. Français. 〈NNT : 2016ORLE2034〉
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Soumis le : mercredi 22 mars 2017 - 14:47:06
Dernière modification le : lundi 10 juillet 2017 - 10:32:29
Document(s) archivé(s) le : vendredi 23 juin 2017 - 13:13:23

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Julien Morin. Etudes expérimentales des réactions des radicaux OH et des atomes d’oxygène d’intérêt pour l’atmosphère et la combustion. Autre. Université d'Orléans, 2016. Français. 〈NNT : 2016ORLE2034〉. 〈tel-01493991〉

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