Design of a new neutron delivery system for high flux source
Conception d'un nouveau système de distribution de neutrons pour source à haut flux
Résumé
The building of new experimental neutron beam facilities as well as the renewal programmes under development at some of the already existing installations have pinpointed the urgent need to develop neutron guide technology in order to make such neutron transport devices more efficient and durable. In fact, a number of mechanical failures of neutron guides have been reported by several research centres. It is therefore important to understand the behaviour of the glass substrates on top of which the neutron optics mirrors are deposited, and how these materials degrade under radiation conditions. The case of the European Spallation Source (ESS), at present under construction at Lund, is a good example. It previews the deployment of neutron guides having more than 100~metres of length for most of the instruments. Also, the future renovation programme of the ILL, called Endurance, foresees the refurbishment of several beam lines. This Ph.D. thesis was the result of a collaboration agreement between the ILL and ESS-Bilbao, aiming to improve the performance and sustainability of future neutron delivery systems.
Four different industrially produced alkali-borosilicate glasses were selected for this study: Borofloat, N-ZK7, N-BK7, and S-BSL7. The first three are well known within the neutron instrumentation community, as they have already been used in several installations; whereas the last one is, at present, considered a candidate for making future mirror substrates. All four glasses have a comparable content of boron oxide of about 10~mol.\%. The presence of such a strong neutron absorption element is in fact a mandatory component for the manufacturing of neutron guides, because it provides a radiological shielding for the environment. This benefit is, however, somewhat counterbalanced, since the resulting 10B(n,alpha)7Li reactions degrade the glass due to the deposited energy of 2.5~MeV by the $\alpha$ particle and the recoil nuclei. In fact, the brittleness of some of these materials has been ascribed to this reaction.
The methodology employed by this study consisted in understanding the general structure of borosilicates and how they behave under irradiation. Such materials have a microscopic structure strongly dependent upon their chemical content and particularly on the ratios between network formers and modifiers. The materials have been characterized by a suite of macroscopic and structural techniques such as hardness, TEM, Raman, SANS, etc, and their behaviour under irradiation was analysed. Macroscopic properties related to their resistance when used as guide structural elements were monitored. Also, changes in the vitreous structure due to radiation were observed by means of several experimental tools. For this purpose, an irradiation apparatus has been designed and manufactured to enable irradiation with thermal neutrons within the ILL reactor while keeping the samples below 100~\degree{}C. The main advantage of this equipment, compared to others previously available, was that it enabled the glass to reach an equivalent neutron dose to that accumulated after several years of use as guides, in just few days.
The concurrent use of complementary characterization techniques lead to the discovery that the studied glasses were deeply different in terms of their glass network. This had a strong impact on their macroscopic properties and their behaviour under irradiation. This result was a surprise since, as stated above, some of these materials were well known by the neutron guide manufacturers, and were considered to be almost equivalent because of their similar boron oxide content. The N-BK7 and S-BSL7 materials appear to be fairly homogeneous glasses at different length scales. More specifically, at nanometre scales, silicon and boron oxide units seem to mix and generate larger structures somewhat resembling crystalline Reedmergnerite. In contrast, N-ZK7 and Borofloat are characterized by either silicon or boron rich domains.
As one could expect, these drastic differences lead to their behaviour under thermal neutron flux. The results show that N-BK7 and S-BSL7 are structurally the most stable under radiation. Macroscopically, such stability results in the fact that these two materials show very slow swelling as a function of radiation dose. In contrast, the two other glasses are much more reactive. The whole glass structure compacts upon radiation. Specifically, the silica network and the boron units tend to blend, leading to an increase in density up to some saturation, followed by a very slow expansion of the same order as shown by N-BK7 and S-BSL7. Such findings allowed us to explain the drastic differences in the radiation limits for macroscopic surface splintering for these materials when they are used in neutron guides.
La construction d'un nouveau faisceau de neutrons, de même que les programmes de rénovation des équipements existants, ont mis en évidence le besoin urgent de développer la technologie des guides de neutrons avec comme objectif de rendre le transport de neutrons plus efficace et durable. En effet, la rupture mécanique de tels guides a été rapportée par plusieurs centres de recherche. Il est donc important de comprendre le comportement des substrats vitreux sur lesquels sont revêtus un miroir de neutron, et comment ces matériaux se dégradent sous irradiation. Le cas de la source de spallation européenne, (European Spallation Source, ESS) en construction à Lund, est un bon exemple. Il y est prévu le déploiement de guides de neutrons faisant plus de 100 m de long pour la plupart des instruments. De même, le futur programme de rénovation de l'ILL, nommé Endurance, prévoit la rénovation de plusieurs lignes de faisceau. Ce travail de doctorat est le fruit d'un accord de collaboration entre l'ILL et l'ESS-Bilbao dont l'objectif était d'améliorer les performances et la tenue des futurs systèmes de distribution de neutrons.
Quatre verres alcalino-borosilicates, produits industriellement, ont été sélectionnés pour cette étude: Borofloat, N-ZK7, N-BK7 et S-BSL7. Les trois premiers sont bien connus par la communauté neutronicienne car ils sont déjà utilisés dans diverses installations à travers le monde; le dernier est en revanche, pour le moment, considéré comme un candidat pour la fabrication de futurs guides de neutron. Ces quatre verres ont un taux comparable d'oxyde de bore d'environ 10 mol.%. La présence d'un absorbeur de neutrons aussi puissant est obligatoire pour la fabrication des guides afin de fournir une protection radiologique pour l'environnement. Ce bénéfice est, cependant, contrebalancé par le fait que les réactions 10B(n, alpha)7Li dégradent le verre à cause des 2.5 MeV d'énergie déposés par la particule alpha et l'ion de recul. En effet, la fragilités de certains de ces matériaux a été attribuée à cette réaction.
La méthode employée dans cette étude a été de comprendre la structure générale des borosilicates et comment celle-ci se comporte sous irradiation. Ces matériaux ont une structure microscopique fortement liée à leur composition chimique et aux ratios entre les formeurs et les modificateurs de réseau. Les matériaux ont été analysés via la combinaison différentes technique de caractérisation macroscopique et structural telles que la dureté, le MET, le Raman, le SANS, etc, et leur évolution sous irradiation a été étudié. Des propriétés mécaniques liées à l'utilisation du verre comme élément de structure dans les guides de neutrons ont aussi été suivies. De plus, des changements dans la structure vitreuse à cause des radiations ont été observées grâce à différents moyens expérimentaux. Pour cette raison, un équipement d'irradiation a été développé et fabriqué afin de permettre des irradiations avec des neutrons thermiques dans le réacteur de l'ILL tout en gardant les échantillons sous les 100 °C. Le principal avantage de cet équipement, comparé aux autres disponibles auparavant, est qu'il a permis aux verres d'atteindre une dose de neutron équivalente à plusieurs années d'utilisation, en seulement quelques jours.
L'utilisation combinée de moyens de caractérisation complémentaires a mené à la découverte que les verres étudiés étaient profondément différents en terme de structure vitreuse. Cela ayant un effet important sur leurs propriétés macroscopiques et leur comportement sous irradiation. Ce résultat était surprenant étant donné que certains de ces matériaux étaient bien connus par les fabricants de guide, et étaient considérés comme presque équivalents de part leur taux similaire en oxyde de bore. Les matériaux nommés N-BK7 et S-BSL7 semblent être relativement homogènes à différentes échelles de taille. Plus spécifiquement, à l'échelle du nanomètre, les unités d'oxyde de silicium et de bore semblent se mélanger et générer des structures de plus grande taille qui ressembleraient à la Reedmergnerite cristalline. Au contraire, le N-ZK7 et le Borofloat sont caractérisés par des domaines séparés et riches en bore ou en silicium.
Comme il était possible de s'y attendre, ces différences importantes dirigent le comportement sous flux de neutrons thermiques. Les résultats montrent que le N-BK7 et le S-BSL7 sont structurellement plus stables sous irradiation. Macroscopiquement, cette stabilité résulte dans le fait que ces deux matériaux montrent un gonflement très lent en fonction de la dose de radiation reçue. Au contraire, les deux autres verres sont bien plus réactifs. La structure globale se compacte sous irradiation. Plus spécifiquement, le réseau de silice et de bore se mélangent, produisant une augmentation de la densité jusqu'à une saturation, suivie par une expansion très lente et du même ordre que pour le N-BK7 et le S-BSL7. De telles découvertes nous ont permis d'expliquer les différences importantes en terme de limite d'irradiation au delà de laquelle les surfaces affectées se fissurent quand elles sont utilisées comme guide de neutrons.
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