Spectroscopie optique nonlinéaire vibrationnelle et électronique exaltée aux interfaces: une sonde voyageant de l’atome aux systèmes complexes

Christophe Humbert (1)

1 LCPO - Laboratoire de Chimie Physique D'Orsay

Les étoiles...ces points lumineux qui illuminent en permanence notre ciel, lumières en apparence froides et immobiles qui nous posent sans cesse la question de nos origines et de notre destinée. Qu’est-ce qui les caractérisent le mieux que leur éclat, leurs couleurs quand on commence à les regarder de plus près avec des instruments optiques de plus en plus perfectionnés ? Notre étoile, le soleil, est la première source d’énergie qui nous permet d’appréhender notre environnement afin de mieux le comprendre et le maîtriser. Cette étoile nous permet d’observer et d’étudier déjà beaucoup de choses à l’échelle humaine mais ne suffit pas à expliquer ce qui se passe à plus petite échelle, celle des molécules et des atomes constitutifs de la matière qui nous compose ou nous entoure. Pour commencer à répondre à ces questions, des générations d’hommes et de femmes se sont succédé dans l’Histoire afin d’élaborer heure après heure les outils et les théories nécessaires à faire grandir l’arbre de la connaissance scientifique. En ce qui me concerne (et concerne tous ceux qui embrassent la carrière scientifique), il a d’abord fallu s’approprier et comprendre une partie plus ou moins importante de l’héritage qui nous est légué, en fonction de nos capacités. De là, j’ai pu commencer à élaborer pierre après pierre ma propre modeste contribution à cet héritage afin de la léguer aux générations futures. Mon domaine de recherche se situe dans le cadre de l’optique nonlinéaire : il fait donc appel aux propriétés de la lumière (sa couleur, son intensité) non pas d’une étoile mais de celle produite par la matière lorsqu’on la soumet à des champs électriques très importants (on peut faire l’analogie avec la force des champs électriques rencontrés dans les nuages et qui forment les éclairs). C’est ce que je fais en utilisant des lasers : l’envoi de flashes lumineux intenses mais contrôlés (contrairement aux éclairs d’orage) dans la matière crée une source de lumière dont je peux contrôler la couleur et l’intensité. Je récupère alors l’énergie contenue dans cette lumière en l’envoyant sur ce que je veux étudier au niveau moléculaire. Quand je change la couleur de cette lumière, le matériau qui la reçoit va réagir de manière plus ou moins importante en fonction de sa nature et fournir une signature unique caractéristique de ce qui le constitue et comment il est organisé au niveau moléculaire. Cela fonctionne efficacement quand il y a énormément de molécules identiques qui constituent l’objet étudié et sont alors facilement détectables sans avoir besoin d’utiliser l’énergie importante contenue dans un faisceau laser. Par contre, cela devient très compliqué lorsqu’il s’agit de discriminer des objets plus complexes composés de molécules différentes situés dans des endroits confinés, ce qui est le cas à la surface de n’importe quel matériau ou à l’interface entre deux matériaux. Dans le cas présent, il faut alors beaucoup d’énergie (au propre comme au figuré) pour arriver à distinguer la zone précise qui nous intéresse de l’environnement dans lequel elle est cachée. Les lasers ont cette capacité à dévoiler les mystères de ces milieux mais il faut encore arriver à voir des mécanismes particuliers qui émettent très peu de lumière grâce à des outils de détection sélectifs et performants. Ces propriétés optiques appartiennent à la classe des effets optiques dits nonlinéaires dont l’origine sera expliquée et illustrée concrètement dans ce manuscrit à travers de nombreux exemples. Les pages qui composent ce dernier détaillent mon parcours scientifique depuis le début de ma thèse (fin 1998) à ce jour. Il se développe en 4 grandes parties qui ont pour ambition de dévoiler de façon progressive et cohérente comment à partir de mécanismes de plus en plus élaborés, on peut mettre en évidence les propriétés diverses et subtiles qui gouvernent la vie moléculaire des interfaces.

Mots clés: Nonlinear optics

Mots clés: Spectroscopie optique nonlinéaire à deux couleurs (2C-SFG); Génération de fréquence-somme vibrationnelle IR-Visible (SFG); Surfaces; Interfaces et films minces; Electrochimie interfaciale; Catalyse Hétérogène; Spectroscopie Infrarouge; Spectroscopie Raman; Couplages vibrationnels-électroniques; AFM Microscope à forces atomiques; STM microscope; Nanomatériaux métalliques et semi-conducteurs; Lasers; oscillateurs paramétriques optiques

Domaines: Chimie-Physique [physics.chem-ph]; Catalyse; Science des matériaux [cond-mat.mtrl-sci]; Optique [physics.optics]

Christophe Humbert. Spectroscopie optique nonlinéaire vibrationnelle et électronique exaltée aux interfaces: une sonde voyageant de l’atome aux systèmes complexes. Chimie-Physique [physics.chem-ph]. Université Paris-Sud, 2015. ⟨tel-01354140⟩