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Habilitation à diriger des recherches

Comportement des éléments légers et formation de défauts sous irradiation dans les combustibles nucléaires

Résumé : Les travaux présentés dans ce mémoire couvrent les domaines de recherches dans lesquels je me suis impliqué jusqu'à maintenant. Le premier chapitre s'attache à décrire les avancées effectuées dans le domaine des analyses par faisceau d'ions. Les réflexions théoriques développées ont notamment permis de construire des outils permettant d’établir des profils en profondeur d'éléments dans les solides de manière objective, avec des incertitudes précisément calculées. Par ailleurs, des techniques d'analyse par faisceau d'ions originales ont été développées au gré des études. A ce titre, une méthode d'analyse en profondeur de l'oxygène dans des matrices carbures est détaillée. Elle permet de déterminer la composition et de dresser le profil en profondeur de l'oxygène dans les premiers microns d'un matériau carbure. Cette technique a en effet permis de caractériser l'oxydation d'échantillons de carbure d'uranium appauvri élaborés dans le cadre de la thèse de Mme Raveu, en utilisant le faisceau micrométrique délivré par la microsonde nucléaire du CEA-CNRS/IRAMIS/LEEL. En effet, le comportement en pile du combustible carbure est encore mal connu, et disposer d'un matériau modèle de même structure et de propriétés proches permettrait de mener des études de R&D amont sur ce thème. Des échantillons de monocarbure d'uranium contenant très peu d'impuretés, d'un bel aspect métallique, ont été obtenus grâce à une chaîne de fabrication en boîtes à gants inertées sous argon, BàGCARA, développée au CEA/DEC. Cependant, la plupart des échantillons fabriqués se sont corrodés sous l'effet de phénomènes de corrosion fissurante suite à un bref passage sous air. L'attention se porte donc aujourd'hui sur les oxycarbures d'uranium, passivés dans une certaine mesure par la présence d'O. En aval du cycle du combustible des réacteurs actuels, l'entreposage des assemblages usés a été étudié dans le cadre de la loi française de 2006 sur les déchets nucléaires, ce gaz étant à la longue généré en grandes quantités par décroissance alpha des actinides en situation d'entreposage. La mise en œuvre de techniques d’analyse originales a nécessité le développement de l'installation DIADDHEM au CNRS/CEMHTI. Les mesures interprétées par un modèle en éléments finis indiquent que les défauts, en particulier lacunaires, constituent des pièges vis-à-vis des atomes de gaz. Cependant, ceux-ci peuvent migrer très rapidement en périphérie des grains du matériau fritté au-dessus de 800°C, du fait que les joints de grain jouent le rôle de puits pour les défauts : le matériau est restauré sur plusieurs microns en leur voisinage, ce qui permet aux atomes de gaz de circuler sans être piégés. Les études sur l'endommagement des matériaux sous irradiation ont débuté depuis les années 1950. Pourtant, les phénomènes d'irradiation étant des phénomènes rapides et transitoires, ils restent encore aujourd'hui difficiles à caractériser expérimentalement. La dynamique moléculaire classique a en revanche pu simuler des cascades de déplacements énergétiques dès le début des années 1990, et le dioxyde d'uranium a par la suite été étudié, notamment au CEA de Cadarache. En régime balistique, les cascades de déplacements énergétiques se décomposent en sous-cascades de moindre énergie. Chacune des sous-cascades engendre une pointe thermique, qui consiste en une fusion locale du matériau suivi de sa recristallisation rapide. La pointe thermique génère des agrégats de défauts qui peuvent devenir nanométriques lorsque le dommage d'irradiation s'accumule (superposition de cascades) : ce sont des cavités et des boucles de dislocation. Ces travaux se sont par la suite inscrits dans une démarche de modélisation multi-échelle soutenue par AREVA et EDF, dans le but ultime d'intégrer un terme source de défauts d'irradiation dans les codes métiers utilisés dans l’industrie qui soit physiquement plus pertinent. Un modèle préliminaire de superpositions de cascade a été développé afin d'expliquer la saturation de la population des cavités formées sous irradiation aux ions lourds (taille et densité).
Keywords : fuel nuclear
Document type :
Habilitation à diriger des recherches
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https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01307154
Contributor : Guillaume Martin <>
Submitted on : Tuesday, October 30, 2018 - 9:31:58 AM
Last modification on : Tuesday, May 26, 2020 - 8:16:03 AM
Long-term archiving on: : Thursday, January 31, 2019 - 12:51:59 PM

File

Martin - 2016 - HDR.pdf
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  • HAL Id : tel-01307154, version 2

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CEA

Citation

Guillaume Martin. Comportement des éléments légers et formation de défauts sous irradiation dans les combustibles nucléaires. Science des matériaux [cond-mat.mtrl-sci]. Université d'Orléans, 2016. ⟨tel-01307154v2⟩

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