Tungsten isotopes - new applications to the studies of terrestrial and asteroidal processes
Isotopes du tungstène - Nouvelles applications à l’étude des processus terrestres et astéroïdaux
Résumé
The 182Hf-182W chronometer and, more generally, tungsten (W) isotopes are commonly used to address several scientific problems in cosmochemistry and, more recently, in geochemistry. They are, for instance, very useful tools for dating the first stages of our solar system history (radiochronometer), but also for studying the effects of galactic cosmic rays interacting with planetary or asteroidal surfaces (cosmogenic effects), or for glancing at the stellar environment of our nascent solar system (nucleosynthetic anomalies). On Earth, they have recently been used to test the Late Veneer hypothesis and to look for geochemical signatures dating back from before this late event. All these scientific problems use isotope signatures that are called “mass-independent” because they affect more some isotopes than others, independently of their masses.
In this work, I propose new applications for the W isotopes system. I present an innovative method for measuring the “mass-dependent” fractionation of W stable isotopes, i.e. the fractionation induced by geological processes on asteroids, planetesimals, planets and their natural satellites, or in terrestrial environments: melting, crystallization, metamorphism, alteration, hydrothermal fluid circulations, contamination, mixing and much more.
This new approach has been applied to a series of terrestrial and extraterrestrial samples (ordinary and carbonaceous chondrites, eucrites, iron meteorites). The measured isotope compositions range from -0,03 to +0,57 ‰ par atomic mass unit. It seems that alteration processes disturb the 182Hf-182W clock. As a consequence, 182Hf-182W ages measured on extensively altered samples could be apparent ages and have no chronological meaning.
In order to better understand the effects of aqueous alteration on the H-W system, we set up a series of experiments in which we simulated the lixiviation of terrestrial samples (lherzolite and dunite) under controlled atmosphere, in both closed and semi-opened systems. These experiments were compared with PHREEQC geochemical modeling results. Experiments show a significant difference between the behaviors of Hf and W in solution, W being much more mobile than Hf. This is in line with our observations on altered carbonaceous chondrites: alteration may fractionate the Hf/W ratio, thus disturbing the Hf-W system and its associated radiochronometer.
Having shown the effects of aqueous alteration on the Hf-W system, we chose to study an unaltered CR chondrite: these samples are of high interest for our knowledge of the early solar system, as they are considered as very pristine while presenting some clues of the earliest steps of differentiation. We studied the Tafassasset meteorite, generally considered as an anomalous and unaltered CR chondrite. We combined various analyses on this sample: 182Hf-182W chronology, micro-tomography, mineralogy and modeling of the thermal evolution of its parent body. This meteorite happened to be a partially differentiated primitive achondrite that accreted early in our solar system history, ca. one million years after CAIs.
Le chronomètre 182Hf-182W (hafnium-tungstène) et les isotopes du tungstène (W) sont aujourd’hui couramment utilisés en cosmochimie, et de plus en plus en géochimie. Ils servent notamment à dater les premières étapes de formation de notre système solaire (radiochronomètre), mais aussi à étudier l’effet des rayonnements cosmiques sur la matière (effets cosmogéniques) ou encore à retracer l’environnement stellaire de notre soleil au moment de sa formation (anomalies nucléosynthétiques). Sur Terre, ils sont utilisés depuis peu pour tester l’hypothèse du « Late Veneer » (vernis tardif) et pour rechercher des signatures géochimiques datant d’avant ce vernis tardif. Toutes ces signatures isotopiques sont dites « indépendantes de la masse » parce qu’elles affectent plus ou moins les différents isotopes, sans lien avec leurs écarts de masses.
Ce travail propose une nouvelle application de l’analyse des isotopes du W. Une méthode analytique innovante est présentée pour le fractionnement « dépendant de la masse », c’est-à-dire le fractionnement des isotopes stables induit par les processus géologiques sur les astéroïdes, les planétésimaux, les planètes et leurs satellites naturels ou encore dans les environnements terrestres : fusion, cristallisation, métamorphisme, altération, hydrothermalisme, contamination, mélanges et bien d’autres.
Le fractionnement des isotopes stables du W a été mesuré pour une série d’échantillons terrestres et surtout extraterrestres (chondrites ordinaires, chondrites carbonées, eucrites, météorites de fer). La gamme de variations observées va de -0,03 à +0,57 ‰ par unité de masse atomique. Nous avons mis en évidence que l’altération perturbait le chronomètre 182Hf-182W, les âges des échantillons altérés pouvant n’être que des âges apparents.
De façon à mieux comprendre l’effet de l’altération sur le système Hf-W, nous avons mis en place des expériences de lixiviation de roches terrestres (lherzolite et dunite) sous atmosphère contrôlée, en système fermé et en système semi-ouvert. Nous avons complété ces expérimentations par des modélisations numériques à l’aide du logiciel PHREEQC. Les expériences montrent une grande différence de comportement de l’Hf par rapport au W en solution, confortant ce qui avait été observé dans les météorites : le W est beaucoup plus mobile que le Hf, ce qui fractionne le rapport Hf/W de l’échantillon. Ainsi, l’altération perturbe le système Hf-W et le radio-chronomètre associé.
Enfin, ayant constaté ces effets de l’altération, nous avons choisi d’étudier une chondrite CR non altérée. En effet ces échantillons sont considérés comme parmi les plus primitifs du système solaire, et présentent des indices d’un début de différenciation. Nous avons donc étudié en détail la météorite de Tafassasset, une CR anormale, non altérée mais très métamorphisée, sur laquelle nous avons réalisé un ensemble d’analyses (182Hf-182W, minéralogie, micro-tomographie X, modélisation de l’évolution du corps parent). Cette météorite s’est révélée être en fait une achondrite primitive partiellement différenciée, et formée très précocement dans l’histoire du système solaire : elle s’est accrétée ~1 Ma après la formation des CAI.