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Theses

Synthèse et caractérisation d'oxydes mixtes d'uranium et d'américium

Résumé : Les isotopes d’américium représentent une part importante des déchets nucléaires à haute activité et à durée de vie longue dans le combustible usé. Parmi les options de retraitement envisagées, sa transmutation en réacteurs à neutrons rapides au sein de pastilles d’oxydes mixtes d’uranium-américium de composition U1-xAmxO2±δ est une option prometteuse qui permettrait de diminuer l’empreinte écologique des sites d’entreposage des déchets ultimes. Dans ce contexte, cette thèse est consacrée à l’étude de ces composés sur une large gamme de compositions (7,5 %mol ≤ Am/(U+Am) ≤ 70 %mol) focalisée sur leur fabrication à partir d’oxydes simples et l’évaluation de leur stabilités structurales, thermodynamique et sous auto-irradiation. Les résultats mettent en évidence l’influence majeure de la réduction de l’américium en Am+III, aussi bien dans les mécanismes de formation de la solution solide U1-xAmxO2±δ par voie solide que dans la stabilisation de cations d’uranium oxydés, accompagnés de la formation de défauts dans le sous-réseau d’oxygène tels que des lacunes et des clusters cuboctaédriques. Par ailleurs, les données acquises concernant la stabilité en température des composés U1-xAmxO2±δ (existence d’une lacune de miscibilité, comportement en vaporisation) ont été comparées à des calculs basés sur un nouveau modèle thermodynamique décrivant le système ternaire U-Am-O. Enfin, les effets structuraux de l’auto-irradiation α dans les composés U1-xAmxO2±δ ont été analysés par DRX, XAS et MET, permettant d’étudier l’influence de la teneur en américium sur le gonflement structural et de décrire l’évolution des défauts structuraux radio-induits.
Document type :
Theses
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https://tel.archives-ouvertes.fr/tel-01127208
Contributor : Abes Star :  Contact
Submitted on : Saturday, March 7, 2015 - 12:53:11 AM
Last modification on : Wednesday, April 1, 2020 - 11:16:03 AM
Document(s) archivé(s) le : Monday, June 8, 2015 - 12:00:24 PM

File

2014LIMO0009.pdf
Version validated by the jury (STAR)

Identifiers

  • HAL Id : tel-01127208, version 1

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Citation

Florent Lebreton. Synthèse et caractérisation d'oxydes mixtes d'uranium et d'américium. Autre. Université de Limoges, 2014. Français. ⟨NNT : 2014LIMO0009⟩. ⟨tel-01127208⟩

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