Synthesis and molecular modelling of bio-based polyamides

Synthèse et modélisation moléculaire de polyamides biosourcés

Thibault Cousin (1)

1 IMP-LMM - Ingénierie des Matériaux Polymères - Laboratoire des Matériaux Macromoléculaires

In the current context of oil resources rarefaction, the development of biobased polymers is of major importance. The present work focused on the development of a biobased amorphous polyphthalamide, based on furan-2,5-dicarboxylic acid. The first part of the study was devoted to the development of a molecular modelling protocol that could calculate the glass transition temperature of polyphthalamides with accuracy. In order to do this, model polyphthalamides based on isophthalic, terephthalic acid and hexamethylene diamine were synthesized and characterized as well as simulated. By comparison between simulated and measured Tg, the protocol was validated. In a second part of the study, this protocol was applied to FDCA based polyphthalamides. These PPA were also synthesized. It was found that the PA 6-F undertakes a decarboxylation, preventing it from reaching high a molar mass. It was also found that the mechanical and thermal properties decrease as the amount of FDCA in the copolymers increases.

Dans le contexte actuel de raréfaction des ressources fossiles, le développement des polymères biosourcés est d'une grande importance. Le travail de cette thèse consiste donc en la synthèse et le développement d'un polyphtalamide amorphe à base d'acide furan-2,5-oique. Dans un premier temps, un protocole de modélisation moléculaire permettant de calculer la Tg de polyphthalamides a été développé. Pour cela, des PPA modèles (basés sur un mélange d'acides isophtaliques et téréphtaliques ainsi que l'hexaméthylène diamine) ont été synthétisés et caractérisés. En comparant les Tg obtenues par modélisation et par mesure en DSC, le protocole de modélisation a été validé. Dans un deuxième temps, ce protocole a été appliqué à des PPA à base de FDCA. Ces polymères ont également été synthétisés et caractérisés. Il en ressort que le PA 6-F subit une importante décarboxylation durant sa synthèse, l’empêchant d'atteindre une masse molaire importante. Il a aussi été montré que l'ajout de FDCA dans des copolyphthalamides diminuait leurs propriétés thermiques et mécaniques.

Mots clés: Biobased polymer; Polyamide; Polyphtalamide; Furan; Molecular modelisation; Molecular dynamics; Amorphous polymer; Synthesis

Mots clés: Polymère biosourcé; Polyamide; Polyphtalamide; Furane; Modélisation moléculaire; Dynamique moléculaire; Polymère amorphe; Synthèse

Domaines: Autre

Thibault Cousin. Synthesis and molecular modelling of bio-based polyamides. Other. INSA de Lyon, 2013. English. ⟨NNT : 2013ISAL0019⟩. ⟨tel-00952848⟩