Effects of the temperature and the irradiation on the behaviour of chlorine 37 in nuclear graphite : consequences on the mobility of chlorine 36 in irradiated graphites
Effets de la température et de l’irradiation sur le comportement du chlore 37 dans le graphite nucléaire : conséquences sur la mobilité du chlore 36 dans les graphites irradiés
Résumé
This thesis deals with the studies of the management of irradiated graphite wastes issued from the dismantling of the UNGG French reactors. This work focuses on the behavior of 36Cl. This radionuclide is mainly issued through the neutron activation of 35Cl by the reaction 35Cl(n, γ)36Cl, pristine chlorine being an impurity of nuclear graphite, present at the level of some at.ppm. 36Cl is a long lived radionuclide (about 300,000 years) and is highly soluble in water and mobile in concrete and clay. The solubilization of 36Cl is controlled by the water accessibility into irradiated graphite pores as well as by factors related to 36Cl itself such as its chemical speciation and its location within the irradiated graphite. Both speciation and chlorine location should strongly influence its behaviour and need to be taken into account for the choice of liable management options. However, data on radioactive chlorine features are difficult to assess in irradiated graphite and are mainly related to detection sensitivity problems. In this context, we simulated and evaluated the impact of the temperature, the irradiation and the radiolytic oxidation on the chlorine 36 behaviour. In order to simulate the presence of 36Cl, we implanted 37Cl into virgin nuclear graphite. Ion implantation has been widely used to study the lattice location, the diffusion and the release of fission and activation products in nuclear materials. Our results on the comparative effects of the temperature and the irradiation show that chlorine occurs in irradiated graphite on temperature and electronic and nuclear irradiation improve this effect
Ce travail s'inscrit dans le cadre des études sur la gestion des déchets graphités issus du démantèlement des centrales UNGG (Uranium Naturel Graphite Gaz). Les déchets graphités contiennent, entre autres, du 36Cl, radionucléide de longue période dimensionnant pour le stockage, car très mobile dans les ouvrages cimentaires et formations argileuses. Or, à ce jour, peu de données sont disponibles sur la localisation du 36Cl et sa spéciation dans le graphite nucléaire irradié. Ces informations sont nécessaires pour le dimensionnement d'un site de stockage adapté aux déchets graphités et leur obtention constitue l'objectif de ma thèse, réalisée en partenariat avec EDF, CEA et Andra. Dans ce contexte, nous avons mis en oeuvre des études expérimentales permettant de simuler et d'évaluer l'impact de la température, de l'irradiation et de la radiolyse à l'interface gaz/graphite sur le comportement en réacteur du 36Cl. La présence de 36Cl dans le graphite est simulée par l'implantation ionique de 37Cl dans des échantillons de graphite nucléaire vierge ce qui permet de nous affranchir des contraintes liées à l'utilisation de graphite irradié. En extrapolant nos résultats aux déchets graphités, nos études sur les effets comparatifs de la température et de l'irradiation montrent que la température tend à appauvrir l'inventaire en chlore 36 des graphites irradiés et que l'irradiation en régime mixte, tel qu'elle a lieu dans les réacteurs UNGG, renforce cet effet d'appauvrissement
Origine : Version validée par le jury (STAR)