Physics and chemistry of stratospheric ozone and interactions with climate change
Résumé
Ozone is one of the key constituents in the atmosphere, although present only in trace amounts. The stratospheric ozone plays a pivotal role in regulating the incidence of harmful ultra-violet radiation (400- 100 nm) and radiative balance of the earth, and thus influences the global climate. This thesis deals with the spatial, temporal and vertical evolution of polar stratospheric ozone and its interactions with climate change over 1979-2012, with an emphasis on the winters of 2000s. Analysis of the dynamical situation in the Arctic winters reveals that there is an increase in the occurrence of major warmings (MWs) in recent years (1998/1999-2009/2010), as there were 13MWs in the 12 winters (⇠11 MWs/decade), although the long-term average (1957/1958-2009/2010) of the frequency stays around its historical value (⇠7MWs/decade). A study of the chemical ozone loss in the past 17 winters (1993/1994-2009/2010) suggests that the loss is inversely proportional to the intensity and timing of MWs in each winter, where early (December-January) MWs lead to limited loss. This high frequency of the MWs has significant implications for stratospheric ozone trends and hence, the Arctic and global climate. A detailed assessment of the Arctic winters 1996/1997 and 2002/2003-2010/2011 shows that the winter 2002/2003 had a MW and three minor warmings. However, the winter still had a cumulative ozone loss of ⇠1.5ppmv at 450-500K or 65DU over 400-550K by the end of March, apart from the record loss of ⇠0.7ppmv in December-January, as no other winter had such a large loss during the early winter over 1988/1989-2010/2011. In contrast, the largest ozone loss ever observed was in 2010/2011, about 2.5 ppmv at 400-550K or 140DU over 350-550K. Our study shows that the loss in 2010/2011 was close to that found in some Antarctic winters, for the first time in the observed history. The prolonged strong chlorine activation and denitrification during the winter triggered this record loss. The loss in other winters was between 0.7 and 1.6 ppmv at around 475 K or 40 and 115 DU over 350-550 K, in which the smallest loss was estimated in the warm winter 2005/2006. In order to make a long-term ozone loss time series for Antarctica, a method is introduced and applied to ground-based and space-borne total column ozone observations for the 1989-2012 period. The vortex- averaged ozone loss in the Antarctic is shown to be about 33-50% during 1989-1992 in agreement with the increase in halogens during that period, and then stayed at around 48% due to saturation of the loss. The loss in warmer winters (e.g. 2002 and 2004) is slightly smaller (37-46%) and the loss in very cold winters (e.g. 2003 and 2006) is relatively larger (52-55%). The maximum loss in the Antarctic is observed from mid-September to mid-October, and the peak loss rate is found in the August-early September period, with an average of about 0.5%/day. Furthermore, analysis with high resolution ozone profile measurements and simulations for the Antarctic winters 2004-2010 also showed the largest ozone loss in the colder winters of 2005 and 2006 with about 3.5 ppmv at 450-550 K or around 170 DU over 350-850 K, and the smallest loss in the warmer winters of 2004 and 2010 with about 2.5 ppmv at 450-550 K or around 140 DU over 350-850 K. The peak ozone loss altitude in Antarctica is around 500 K. However, the very cold winters show a higher and warmer winters show a lower shift in the peak loss altitudes (about 25 K), exhibiting a clear distinction between various winters in terms of the altitude of maximum loss. The study further indicates that the comparatively smaller Antarctic ozone loss and ozone holes in the recent winters (2004-2010) were due to the effect of a number of minor warmings during the period.
L'ozone est un constituant important dans la chimie de l'atmosphère, cela malgré sa faible concentration. L'ozone stratoshérique joue un rôle essentiel à la fois dans la régulation des radiations ultraviolettes du soleil connues pour être dangereuses aux différentes formes de vie sur Terre et également dans l'équilibre radiatif influençant le climat global. Cette thèse est consacrée à l'étude de l'évolution temporelle et spatiale de l'ozone stratosphérique polaire entre 1979 et 2012, ainsi qu'à son interaction avec le changement climatique, avec une attention particulière pour les années après 2000. L'analyse de la dynamique des hivers arctiques révèle une augmentation des évènements de forts réchauffements (EFR) ces dernières années (comparaisons faites entre les hivers 1998/99 et 2009/10). Alors qu'on compte 13 EFRs lors des 12 derniers hivers (soit 11EFR/décennie), le nombre moyen entre les hivers 1957/58 et 2009/10 s'élève à 7 EFR/décennie. Une étude chimique de la destruction de l'ozone lors des 17 derniers hivers (1993/94-2009/10) montre que celle-ci est inversement proportionnelle à l'intensité des EFRs. De même, il semble que, pour chaque hiver, plus l'EFR se produit tôt dans l'année (Décembre-Janvier), plus la perte d'ozone enregistrée est faible. Ainsi la fréquence des EFRs lors des récents hivers arctiques joue un rôle significatif sur la concentration moyenne d'ozone stratospherique dans l'hémisphère Nord et par conséquent également sur le climat arctique et global. Une analyse détaillée de la destruction d'ozone lors des hivers arctiques 1996/97 et 2002/03-2010/11 montre que l'hiver 2002/03 a subit un EFR et trois réchauffements mineurs. Pourtant, lors de cet hiver, une grande quantité d'ozone a été détruite à la fin du mois de mars. Environ 1.5 ppmv détruit entre 450 et 500 K, ou 65 DU entre 400 et 550 K qui s'ajoutent aux 0.7 ppmv détruit au mois de décembre (il s'agit de la plus forte perte d'ozone enregistrée au mois de décembre entre les hivers 1988/89 et 2010/11). La plus forte perte d'ozone enregistrée sur un hiver entier lors de cette décennie a été observée en 2010/11 (soit environ 2.5ppmv entre 400-500K ou 140DU entre 350-550K). L'étude montre également que, pour la première fois depuis que nous observons l'ozone, la quantité d'ozone détruite lors de cet hiver est comparable à celle détruite lors de certains hivers en Antarctique. Nous montrons que cette destruction d'ozone record est due à une activation des chlorines et une denitrification importante et prolongée lors de cet hiver. La perte d'ozone lors des autres hivers est de l'ordre de 0.7 à 1.6 ppmv autour de 475 K ou 40 à 115 DU entre 350 et 550 K (la plus petite destruction d'ozone ayant été mesurée lors de l'hiver 2005/06, particulièrement chaud). Pour l'Antarctique, une méthode est proposée pour estimer la tendance à long terme de la destruction chimique de l'ozone. Cette méthode est utilisée sur la période 1989-2012 pour estimer, en colonne totale, les tendances d'ozone à partir d'observations au sol et satellitaires. A l'intérieur du vortex polaire, nous montrons que la perte moyenne d'ozone se situe entre 33-50% pendant la période 1989-1992. Cette valeur est en accord avec l'augmentation de la concentration d'halogène lors de cette même période. Après cette période, la perte moyenne d'ozone semble atteindre une valeur de saturation aux alentours de 48%. La destruction d'ozone lors des hivers les plus chauds (e.g. 2002 et 2004) est légèrement inférieure (37-46%) et celle des hivers les plus froids (e.g. 2003 et 2006), légèrement supérieure (52-55%). La perte maximum d'ozone en Antarctique est observée entre le milieu du mois de septembre et le milieu du mois d'octobre, et la plus forte valeur de perte d'ozone est observée entre fin août et début septembre, atteignant en moyenne 0.5%/jr. Des analyses basées à la fois sur des profils d'ozone simulés grâce à un modèle haute résolution et sur des profils observés par instrument satellitaire lors des 7 hivers antarctiques entre 2004 et 2010, montrent également que les plus fortes pertes d'ozone coincident avec les hivers les plus froids de 2005 et 2006. Lors de ces deux hivers, la perte d'ozone a atteint 3.5 ppmv entre 450 et 550 K, ou 180 DU entre 350 et 850 K. Les deux hivers les plus chauds (2004 et 2010) ont connu les plus faibles pertes d'ozone (environ 2.5 ppmv entre 450 et 550 K, ou 160 DU entre 350 et 850 K). En Antarctique, l'altitude du maximum de destruction d'ozone est 500 K, cependant, pendant les hivers les plus froids et les hivers les plus chauds, ce maximum est 25 K plus haut (respectivement plus bas). Ce déplacement du maximum de perte permettant ainsi clairement de distinguer les hivers froids des hivers chauds. Cette étude montre également que la relative faible perte d'ozone ainsi que le trou d'ozone des récents hivers antarctiques (2004-2010) sont due à des phénomènes de réchauffement moindre.