Etude des contraintes et des déformations au cours de la croissance de couches métalliques; analyse de la structure et du profil de composition aux interfaces par diffusion des rayons X

T. Bigault

Abstract : During the growth of nanometric metallic films, considerable stress can be generated. The mechanisms responsible for stress generation and relaxation are not well known. In particular, segregation of substrate atoms towards the surface may occur during deposition, leading to an interfacial concentration gradient. This work reports on the development of an apparatus allowing the determination of stress via in situ sample curvature measurements, and on the deposition of Ag on Si(111) in order to initiate the growth of metallic multilayers. The stress evolution during the deposition of silver, which cannot be interpreted through simple misfit accommodation, is confronted to structural analyses of the film. Complementing the determination of stress with RHEED measurements during growth, the stress and strain evolution in Cu-Ni(100) multilayers was studied. In spite of the weak misfit between Ni and Cu, partial relaxation takes place from the beginning of the growth. Moreover, the results reveal an interfacial mixing occurring when depositing Ni onto Cu. In the case of Au-Ni(111) multilayers, which are more highly mismatched, dynamical segregation occurs when depositing Ni onto Au, though Au and Ni are immiscible at room temperature. The comparison between x-ray anomalous diffraction spectra and numerical simulations reveal a composition gradient (associated with an interplanar distance gradient) extending on about six atomic planes around the Ni/Au interfaces, while the Au/Ni interfaces are abrupt. The local environment of atoms, and more particularly the first neighbour distance distribution, has been analyzed in these multilayers by x-ray absorption spectroscopy (EXAFS).

Résumé : Lors de la croissance de films métalliques d'épaisseur nanométrique, des contraintes importantes peuvent être générées. Les mécanismes responsables de l'établissement de ces contraintes et de leur relaxation sont encore mal connus. Notamment, la ségrégation des atomes du substrat vers la surface peut se produire au cours du dépôt, donnant lieu à un gradient de concentration à l'interface. Ce travail présente le développement d'un appareillage permettant de déterminer l'évolution des contraintes en mesurant la courbure de l'échantillon in situ; ainsi que la mise au point du dépôt d'une couche d'argent en épitaxie sur Si(111) permettant d'amorcer la croissance de multicouches métalliques. L'évolution des contraintes lors du dépôt d'argent, qui ne peut s'interpréter simplement en termes d'accommodation des paramètres de maille, est confrontée aux analyses structurales du film. En complétant la détermination de courbure par des mesures de RHEED en cours de croissance, l'évolution des contraintes et des déformations dans des multicouches Cu-Ni(100) a été étudiée. Malgré le faible désaccord de maille, une relaxation partielle se produit dès le début du dépôt. De plus, un mélange a été mis en évidence lors du dépôt de Ni sur Cu. Dans le cas de multicouches Au-Ni(111), qui présentent un plus grand désaccord de maille, une ségrégation dynamique se produit également lors du dépôt de Ni sur Au, malgré le caractère immiscible de Au et Ni à température ambiante. La comparaison des spectres de diffraction anomale des rayons X et de simulations numériques montre qu'un gradient de composition (accompagné d'un gradient de distances interplanaires) s'étend sur 6 plans atomiques environ autour des interfaces Ni/Au, tandis que les interfaces Au/Ni sont abruptes. L'environnement local des atomes, et notamment la distribution des distances entre premiers voisins, a été analysé dans ces multicouches par spectroscopie d'absorption X (EXAFS).

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