Theoretical Study of the Electronic Structure in Quasicrystalline Materials
Étude théorique de la structure électronique des matériaux quasicristallins
Résumé
Quasicrystals are ordered materials which present a long range orientational order but no translational order. Their electronic properties are spectacular. For instance, the AlPdRe phase exhibits a semiconductor like resistivity (> 10 Ohm.cm at 4 K). However, the density of states at the Fermi level is around one tenth of the one of pure aluminum. Ab-initio calculations of the electronic structure in several inter-metallic aluminum based alloys and approximants of Quasicrystals are presented. The calculated densities of states exhibit the following characteristics: a well pronounced pseudogap at the Fermi level (as expected for Hume-Rothery Alloys); a spiky structure. The consequences of the spiky structure on transport properties are analyzed. The role of transition metals is studied by a generalized virtual bound state model taking the structural properties of the alloys into account. We present an explanation of the effective negative valence which is usually mentioned in inter-metallic alloys. Moreover, beside the Hume-Rothery Alloy effect, we show that the transition metal atoms help in reducing the density of states at the Fermi level. Within the multiple scattering theory, the role of the local atomic order on the localization of the electrons in Quasicrystals is modelized considering atomic cluster embedded in a metallic matrix. This model leads to "cluster virtual bound states". This is consistent with the spiky structure of the density of states determined from ab-initio technique and the notion of critical states which is characteristic of the electronic spectrum of quasiperiodic tilings. However, we show that the cluster stability which mainly results from pair interactions is not due to localization. This point is consistent with the usual picture for which Quasicrystals are Hume-Rothery alloys.
Les Quasicristaux sont des solides ordonnés présentant une cohérence orientationnelle à longue distance sans périodicité de translation. Leurs propriétés électroniques sont spectaculaires. Par exemple, la phase AlPdRe présente une résistivité de semi-conducteur (> 10 Ohm.cm à 4 K), bien que sa densité d'états au niveau de Fermi soit environ 1/10 de celle de l'aluminium pur. Une étude numérique de plusieurs alliages intermétalliques à base d'aluminium et d'approximants réalistes de Quasicristaux a permis de dégager deux caractéristiques essentielles de leur structure électronique : un creusement important de la densité d'états au niveau de Fermi par rapport aux électrons libres, ce qui est attendu pour les alliages de Hume-Rothery, et une structure très piquée dans la densité d'états. Cette dernière propriété, spécifique des Quasicristaux, a été corrélée avec les propriétés de transport électroniques. Le rôle des métaux de transition a été étudié par une généralisation du modèle de l'état lié virtuel en tenant compte de la spécificité de ces alliages. Nous présentons, entre autre, une explication de la valence négative apparente des métaux de transition qui est évoquée depuis longtemps dans les intermétalliques. En outre, cette étude montre que les métaux de transition jouent un rôle important dans le creusement de la densité d'états au niveau de Fermi. Dans le cadre de la théorie de la diffusion, nous analysons le rôle de l'ordre atomique local sur la localisation des électrons. Cette étude, qui considère un agrégat atomique dans une matrice métallique, montre l'existence " d'états liés virtuels d'agrégats " qui peuvent expliquer la structure piquée de la densité d'états et sont cohérents avec la notion d'états critiques généralement considérés pour décrire le spectre électronique des pavages quasipériodiques. Cependant, la stabilité des agrégats n'est pas due à cette localisation car leur énergie structurale est la somme d'interaction de paires. Cela renforce l'image des Quasicristaux comme alliages de Hume-Rothery.