Multi-scale modelling of ions in solution : from atomistic descriptions to chemical engineering

Résumé : Les ions en solutions ont un rôle fondamental dans de nombreux processus physiques, chimiques et biologiques. Dans le cadre des applications industrielles, l'ingénieur les décrits par des modèles analytiques simples, qui sont paramétrisés et ajustés afin de reproduire des données expérimentales. Dans ce travail, nous proposons une procédure multi-échelle à gros-grains pour obtenir ces modèles simples à partir de descriptions atomiques. D'abord, les paramètres de forces classiques pour des ions en solutions sont extraits de calculs ab-initio. Des potentiels effectifs (McMillan-Mayer) ion-ion sont ensuite obtenus à partir des fonctions de distribution de paire mesurées dans des simulations de dynamique moléculaire. Avec ces potentiels effectifs, nous pouvons établir une description à solvant continu des électrolytes. Finalement, nous mettons en œuvre un calcul de perturbation, pour définir la meilleure représentation possible pour ces systèmes, en termes de sphères dures chargées (éventuellement associées). Le modèle final ainsi obtenu est analytique et il ne contient pas de paramètres ajustables. On montre qu'il est en bon accord avec les résultats exacts obtenus par des simulations Monte-Carlo pour la structure et la thermodynamique. La thèse se termine en proposant la mise au point d'une analyse similaire pour la viscosité des électrolytes, obtenue à partir d'une base moléculaire
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Thèse
Analytical chemistry. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2011. English. 〈NNT : 2011PA066363〉
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Soumis le : vendredi 24 mai 2013 - 09:45:36
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Document(s) archivé(s) le : mardi 4 avril 2017 - 11:02:01

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John Jairo Molina. Multi-scale modelling of ions in solution : from atomistic descriptions to chemical engineering. Analytical chemistry. Université Pierre et Marie Curie - Paris VI, 2011. English. 〈NNT : 2011PA066363〉. 〈tel-00825566〉

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