Evolution de la microphysique du manteau neigeux. Surface spécifique et métamorphisme.
Résumé
The presence of snow locally modifies the atmospheric concentrations of trace gases. This is confirmed by numerous and recent experimental observations that raised the interest of the scientific community on the physico-chemical processes involved in the air-snow interactions. Quantifying these mechanisms requires the knowledge of the Specific Surface Area (SSA) of snow, which is the surface area of snow accessible to gases. This basic parameter was poorly documented at the beginning of this study, essentially because it is very difficult to measure. The objective of this thesis consists in the measurement of the SSA of snow and in the understanding and modeling of its evolution during snow metamorphism (i.e. the morphological transformations of snow after deposition). A specific experimental setup was designed to measure the SSA by adsorption of methane on ice at 77K and a protocol of measurement was defined to fulfill the specific conditions imposed by the snow. More than 300 SSA values were obtained, which ranged from 100 to 1540 cm² g-1, with a reproducibility of 6% and an accuracy estimated at 12%. The 176 first results allowed to build a classification of snow as a function of the age and morphology of the snow crystals and the SSA was estimated in each class. This allows to evaluate the SSA within 40% uncertainty in the first confidence level, from a simple optical observation. The effect of metamorphism on the SSA of snow was studied in natural conditions. The SSA decreases with time, and this decrease is faster when the SSA or the temperature is high. Wind was observed to accelerates the SSA decrease. Optical and scanning electron microscopy observations were also made to understand the morphological changes associated to the decrase in SSA. Our observations confirm the usual theories of metamorphism and support the hypothesis that growth occurs by layer nucleation limited by the diffusion of water vapor in air. Unexpectedly, small, newly formed facets with sharp angles were detected, which was interpreted as sublimation initiated at emerging dislocations. The rate of SSA decrease was studied during isothermal experiments at -4, -10 and -15°C. It is very well fitted by a logarithmic law of the form SS=B-ALn(T+Δt) , where B is close to the initial SSA and A represents the rate of SSA decrease. A linear relationship has been found between A and B from 7 experiments at -15°C which suggests that the rate of SSA decrease of snow may be predicted by just knowing its initial SSA. The theories of transient Ostwald ripening explain the logarithmic law and this framework was used to build a mean-field model of isothermal metamorphism. This model allows the rapid calculation of the water vapor fluxes and the growth rate of the snow grains. It reproduces the evolution of the distribution of the radius of curvature of snow under isothermal conditions but it cannot predict the SSA because of a too cursory description of the geometry of snow.
La présence d'une couverture neigeuse modifie localement la concentration de l'atmosphère en gaz traces. Ce constat récent a été confirmé par de nombreuses observations expérimentales et a attiré l'attention de la communauté scientifique sur les mécanismes physico-chimiques responsables des interactions air-neige. La quantification de ces mécanismes dépend largement de la connaissance de la surface spécifique (SS) de la neige qui représente la surface de glace accessible aux gaz. Ce paramètre indispensable était paradoxalement très mal connu au début de cette étude, en raison principalement des difficultés techniques liées à sa mesure. L'objectif de cette thèse était de déterminer la SS de la neige et de décrire son évolution sous l'effet du métamorphisme du manteau neigeux, c'est-à-dire sous l'effet des transformations morphologiques subies par la neige lors de son évolution post-dépôt. Un dispositif expérimental de mesure de SS basé sur l'adsorption du méthane sur la glace à 77K a été mis au point ainsi qu'un protocole de mesure adapté aux contraintes imposées par le matériau neige. Plus de 300 mesures ont été réalisées, pour des valeurs de SS comprises entre 100 et 1540 cm².g-1, avec une reproductibilité de 6% et une incertitude absolue estimée à 12%. Les premiers résultats ont permis de proposer une classification des types de neige en fonction de leur âge et de leur morphologie et une estimation de la SS a été proposée dans chaque classe. Une rapide observation visuelle permet ainsi d'estimer la SS à 40%. L'effet du métamorphisme sur la SS a été étudié en conditions naturelles. La SS décroît au cours du temps, d'autant plus vite que la SS est forte et que la température est élevée. Le vent accélère la décroissance. Des observations de la morphologie des grains de neige au cours du métamorphisme ont été réalisées par microscopie optique et surtout électronique et ceci confirme les théories usuelles du métamorphisme et sont en accord avec un mécanisme de croissance des grains par nucléation de couches, limitée par la diffusion de la vapeur d'eau dans l'air. L'apparition inattendue de facettes aux angles vifs sous faibles gradients de température a été interprétée par un mécanisme de sublimation initiée à l'émergence de dislocations. La décroissance de la SS en conditions isothermes a été étudiée en chambre froide à -4, -10 et -15°C. Cette décroissance est très bien reproduite par une fonction logarithmique de la forme SS=B-ALn(T+Δt), dans laquelle B est proche de la SS initiale et A représente la vitesse de décroissance de la SS. Une relation linéaire a été trouvée entre les paramètres A et B obtenus lors de 7 expériences à -15°C, qui suggère que la vitesse de décroissance de la SS peut être prédite à partir de sa seule valeur initiale. Les théories du mûrissement d'Ostwald en régime transitoire nous ont permis d'expliquer la décroissance logarithmique et de mettre au point un modèle numérique en champ moyen du métamorphisme isotherme. Ce modèle permet de calculer rapidement les flux de vapeur et les taux de croissance des grains de neige. Il reproduit l'évolution de la distribution de rayons de courbure de la neige, mais pas celle de la SS en raison d'une description trop sommaire de la géométrie de la neige.