Atomic scale modelling of materials of the nuclear fuel cycle

Modélisation à l'échelle atomique de matériaux nucléaires du cycle du combustible

M. Bertolus (1)

1 LM2C - Laboratoire de Modélisation Multi-échelles des Combustibles

This document written to obtain the French accreditation to supervise research presents the research I conducted at CEA Cadarache since 1999 on the atomic scale modelling of non-metallic materials involved in the nuclear fuel cycle: host materials for radionuclides from nuclear waste (apatites), fuel (in particular uranium dioxide) and ceramic cladding materials (silicon carbide). These are complex materials at the frontier of modelling capabilities since they contain heavy elements (rare earths or actinides), exhibit complex structures or chemical compositions and/or are subjected to irradiation effects: creation of point defects and fission products, amorphisation... The objective of my studies is to bring further insight into the physics and chemistry of the elementary processes involved using atomic scale modelling and its coupling with higher scale models and experimental studies. This work is organised in two parts: on the one hand the development, adaptation and implementation of atomic scale modelling methods and validation of the approximations used; on the other hand the application of these methods to the investigation of nuclear materials under irradiation. This document contains a synthesis of the studies performed, orientations for future research, a detailed resume and a list of publications and communications.

Ce mémoire d'habilitation à diriger des recherches présente le travail de recherche que j'ai effectué depuis 1999 au CEA Cadarache sur la modélisation à l'échelle atomique de différents matériaux nucléaires non métalliques impliqués dans le cycle du combustible : matériaux hôtes pour radioéléments issus des déchets nucléaires (apatites), matériaux combustibles (en particulier dioxyde d'uranium) et matériaux céramiques de gainage (carbure de silicium). Il s'agit de matériaux complexes à la limite des possibilités de la modélisation parce qu'ils contiennent des atomes lourds (lanthanides ou actinides), qu'ils présentent des structures ou des compositions chimiques complexes et/ou qu'ils subissent les effets de l'irradiation : création de défauts ponctuels et de produits de fission, amorphisation... L'objectif de mes études est d'obtenir une meilleure compréhension de la physique et de la chimie des processus élémentaires impliqués grâce à la modélisation à l'échelle atomique et à son couplage avec la modélisation aux échelles supérieures et les études expérimentales. Ce travail s'organise autour de deux axes principaux : d'une part les développements méthodologiques, l'adaptation et l'implémentation de méthodes et la validation des approximations utilisées ; d'autre part l'application de ces méthodes de modélisation à l'étude des matériaux nucléaires sous irradiation. Ce document contient une synthèse des études réalisées, les perspectives de recherche, un CV détaillé, ainsi qu'une liste de publications et de communications.

Mots clés: Density Functional theory; empirical potentials; nuclear fuel; transport properties

Mots clés: Théorie de la fonctionnelle de la densité; potentiels empiriques; combustible nucléaire; UO2; SiC; apatites; propriétés de transport

Domaines: Science des matériaux [cond-mat.mtrl-sci]

M. Bertolus. Modélisation à l'échelle atomique de matériaux nucléaires du cycle du combustible. Science des matériaux [cond-mat.mtrl-sci]. Université de la Méditerranée - Aix-Marseille II, 2011. ⟨tel-00665253⟩