Corrosion products behavior in PWR primary circuit - Cobalt and nickel sorption onto ferrites
Comportement des produits de corrosion dans le circuit primaire des centrales REP - sorption du cobalt et du nickel sur des ferrites représentatifs
Résumé
The corrosion of the metal parts in the primary circuit of PWR leads to the release of metal oxides particles and ionic species. These corrosion products circulate through the primary circuit and may be activated when they pass through the core. The deposition of the activated particles and ions in areas out of flux is then responsible for surface contamination. In order to have better contamination control, characterization (specific surface, sire, PZC...) of differents particles of primary circuit and study of interaction of corrosion products between them or with surfaces (adhesion, sorption...) is necessary. Species take into account in this study are, for particles : nickel and cobalt ferrites and magnetite, for primary circuit materials : Inconel 690, Zircaloy 4 and stainless steel 304L. Cobalt and nickel sorption, main responsible of primary circuit contamination, on several corrosion products were experimentally realized and modelised with ECOSAT code. Surface charge were also studied. Data obtained will be introduced in different calculation code in order to modelised contamination in primary circuit under dynamics conditions. Sorption and precipitation are in competition for ion concentrations higher than 10-5 M and elevated pH. Corrosion products deposition, with preliminary sorption or not, is favored on wide pH range, whatever the oxide layer thickness of primary circuit materials. Modeling confirmed that hydraulic should be take into account in studies of deposition phenomenon.
La corrosion des parties métalliques du circuit primaire des centrales REP engendre la formation de produits de corrosion. Ceux-ci peuvent circuler dans le circuit primaire sous forme de particules colloïdales ou d'espèces dissoutes qui peuvent être activées lors de leur passage sous flux puis adhérer sur les parties métalliques des circuits et sur les gaines des assemblages combustible. Le dépôt des particules ou d'ions activés sur les zones hors flux est alors responsable de la contamination surfacique. Afin d'avoir une meilleure maîtrise de la contamination, la caractérisation (surface spécifique, granulométrie, PCN...) des différentes particules présentes dans le circuit primaire ainsi que l'étude des interactions des produits de corrosion entre eux ou avec les parois (adhésion, sorption...) est nécessaire. Les espèces prises en compte dans cette étude sont, pour les particules : les ferrites de cobalt et de nickel ainsi que la magnétite, pour les matériaux du circuit primaire : l'Inconel 690, le Zircaloy 4 et l'acier inoxydable 304L. La sorption du cobalt et du nickel, principaux responsables de la contamination surfacique, sur les différents produits de corrosion a été réalisée expérimentalement et modélisée grâce au code de calcul ECOSAT. L'évolution de leur charge de surface a également été étudiée. Les données obtenues alimenteront, in fine, différents codes permettant la modélisation de la contamination dans les circuits en tenant compte de l'hydraulique. Le phénomène de sorption est en compétition avec celui de précipitation pour des teneurs en ions supérieures à 10-5 M et un pH élevé. Le dépôt des produits de corrosion, ayant subi ou non la sorption, est favorisé sur une large gamme de pH et quelque soit l'épaisseur de la couche d'oxyde à la surface des matériaux métalliques du circuit. La modélisation confirme que l'hydraulique est à prendre en compte lors de l'étude des phénomènes de dépôt.
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