Study of nucleation and growth of GaN and AlN nanowires like structures
Étude de la nucléation et de la croissance de structures filaires GaN et AlN
Résumé
The work presented in this thesis deals with the growth mechanisms of nitride semiconductor nanowires produced by plasma-assisted molecular beam epitaxy (PA-MBE). The following experimental techniques were used to support the investigations: scanning electron microscopy (SEM), transmission electron microscopy (TEM), multi-wavelength diffraction experiments and spectroscopy in diffraction condition (performed on beamlines BM2 & BM32 at the ESRF), and photoluminescence experiments. The nucleation of gallium nitride (GaN) nanowires initiated on a 3nm thin epitaxial layer of aluminum nitride (AlN), which is grown on a (111) silicon substrate has been investigated. It is demonstrated that the full relaxation of the nanowires precursors is one of the key points of the GaN nanowires nucleation process. It is furthermore demonstrated that the granular morphology of the AlN buffer plays a crucial role. Further growth of GaN nanowires in the steady state regime following the nucleation stage has been studied. It has been established that Ga diffusion on the growth plane and on the nanowire side facets is responsible for the growth of GaN nanowires. It has been shown in particular that In may play the role of a surfactant and promote in-plane Ga diffusion, making possible the growth of GaN nanowires at relatively low temperature. Based on the understanding of GaN nanowires nucleation and growth, the PA-MBE growth of AlN nanowires deposited on a 4nm thick SiO2 layer on Si (001) has been studied, for the first time Next, strain relaxation in AlN/GaN super-lattices grown on GaN nanowires has been studied. Comparison with theoretical simulations allows us to conclude that strain relaxation occurs elastically. Finally, the subject of AlGaN nanowire growth is briefly introduced.
Le travail présenté dans ce manuscrit traite de la compréhension des processus de croissance de structures colonnaires de matériaux semiconducteurs nitrures. La technique de croissance utilisée est l'épitaxie par jets moléculaires assistée par plasma (PA-MBE). Plusieurs types d'expériences viennent étayer ce travail: des expériences de microscopie électronique à balayage et à transmission, des expériences de diffraction multi-longueurs d'onde et de spectroscopie en condition de diffraction (menées à l'ESRF sur les lignes BM2 et BM32), et des expériences de photoluminescence. Tout d'abord les mécanismes de nucléation des nanofils nitrure de gallium (GaN) réalisés sur un fin (3nm) buffer de nitrure d'aluminium (AlN) épitaxié sur un substrat de silicium (111) sont étudiés. Il est démontré que la relaxation complète des précurseurs des nanofils GaN est un élément clé du mécanisme de nucléation. Dans le cas des fils de GaN, il apparaît en outre que la morphologie granulaire du buffer AlN joue un rôle essentiel. Ensuite le développement des nanofils GaN, une fois la nucléation achevée, est analysé. Nous identifions la diffusion du gallium dans le plan de croissance ainsi que sur les facettes des nanofils comme étant le mécanisme responsable de la croissance. Nous montrons en particulier que l'In, qui joue le rôle de surfactant, active la diffusion du Ga dans le plan et permet la croissance de nanofils GaN à des températures relativement basses. Sur la base de la compréhension de la nucléation et du développement des nanofils GaN, la croissance de nanofils AlN sur 4nm de SiO2 amorphe déposé sur Si(001) est développée. C'est la première fois que ce type de nanofils est réalisé par MBE. La relaxation des contraintes au cours de la réalisation d'un super réseau AlN/GaN sur des nanofils GaN a ensuite été étudiée. Nous comparons les résultats expérimentaux à des simulations théoriques pour conclure à la relaxation élastique des contraintes. La croissance de nanofils AlGaN est finalement abordée de façon préliminaire.