APPROCHES EXPERIMENTALES ET ANALYSE PROBABILISTE POUR LE DIAGNOSTIC DE PILES A COMBUSTIBLE DE TYPE PEM.

Sébastien Wasterlain

Abstract : The lifetime expectancy and the reliability of Fuel Cell generators (FC) equipped with polymer membranes are major topics for the marketing of this technology in the transport sector. However, the constraint of the lifetime could be overcome by preventive maintenance procedure which would allow detecting at which moment the fuel cell elements must be changed. The actual need of high-voltage acquisition systems for the characterization of FC power generators has led to the development of a high-voltage multiways impedance spectrometer. This new acquisition system includes 31 ways dedicated to the cell(s) voltage recording. Voltage measurement can be realized up to 1000 (ou 700 Vrms). Various tests have been performed on different FC stacks operated in normal and degrading conditions according to an appropriate experimental design. Some Bayesian networks have been used to analyze the experimental data collected through Electrochemical Impedance Spectroscopy (EIS) and to diagnose the FC stack behavior. This approach consists in discerning seven operating modes (including six failures modes) which are the most frequently encountered during FC lifetime. The Bayesian methodology has shown excellent performances and capabilities to ensure efficient FC diagnosis. A 98,5 % rate of good fault classification was reached in the experimental design applied. In addition to the work done on the EIS basis, two electroanalytical methods (linear sweep voltammetry and cyclic voltammetry) until now reserved to the study of single cells were adapted to the FC stack analysis. The linear sweep voltammetry has been used to detect any hydrogen permeability through the FC membranes. The fuel crossover is actually an excellent indicator of the FC state-of-health. Cyclic voltammetry was used to characterize the true electrochemical active area at the FC electrodes. Finally, the gas crossover trough the membrane(s) has also been highlighted using a home-made experimental method. This test procedure includes some pressure and electrical measurements to detect any failing cell(s) inside the FC assembly. This Ph.D work is a contribution to the PAN-H ANR DIAPASON project (FC diagnosis methods for vehicle and stationary applications without intrusive sensors).

Résumé : La durée de vie et la fiabilité des générateurs piles à combustible (PàC) à membranes polymère constituent des enjeux majeurs pour le développement de cette technologie, en particulier dans le secteur des transports. La contrainte de la durée de vie pourrait néanmoins être en partie contournée en optant pour des procédures de maintenance préventive qui permettraient de détecter à quel moment il convient de changer certains organes de la PàC, tels que le cœur de pile. Le besoin au FC LAB d'instruments de mesure pour la caractérisation de générateurs PàC de fortes puissances a conduit au développement d'un spectromètre d'impédance original, haute tension et multivoies. Ce nouveau système possédant 31 voies d'acquisition est capable de réaliser des mesures sur des générateurs électrochimiques dont les tensions peuvent atteindre 1000 (ou 700 Vrms). Différentes caractérisations de stacks basses températures (PEMFC) ont été réalisées en mettant en œuvre un plan d'expérience combinant des conditions normales et dégradantes. Les données issues des mesures par spectroscopie d'impédance ont été analysées par la méthode probabiliste des réseaux bayésiens en vue du diagnostic du générateur. L'approche consiste à discerner 7 modes de fonctionnements (incluant six modes de défaillances) qui sont les plus fréquemment rencontrés par la PàC. L'approche bayésienne a montré d'excellentes capacités pour assurer un diagnostic efficient de PàC. Un taux de bonne détection/ classification des modes de fonctionnement de 98,5% a notamment été obtenu sur le plan d'expérience préalablement défini. En complément des travaux menés sur l'impédance électrochimique, deux techniques électroanalytiques (voltammétries à balayage linéaire et cyclique) jusqu'alors réservées à l'étude de mono-cellules ont été adaptées pour l'analyse sur générateur multi-cellules. La voltammétrie à balayage linéaire a notamment permis d'analyser la perméabilité des membranes perfluorées qui équipent les PàC de type PEMFC. La mesure de la perméabilité de la membrane est d'ailleurs un excellent indicateur de l'état de santé de la PàC. La voltammétrie à balayage cyclique a été utilisée pour caractériser les surfaces réellement actives aux électrodes. Enfin, une méthode combinant mesures pressiométriques et mesures électriques a été développée dans le but d'identifier les cellules défaillantes (inétanchéités anode - cathode) dans un générateur multi-cellules. Les travaux de cette Thèse de Doctorat s'inscrivent dans le contexte du projet PAN-H ANR intitulé DIAPASON (Méthodes de diagnostic pour Piles à combustible pour les applications Automobile et Stationnaire sans instrumentation).

EXPERIMENTAL APPROACHES AND PROBABILISTIC ANALYSIS FOR THE DIAGNOSTIC OF PEM FUEL CELL.

APPROCHES EXPERIMENTALES ET ANALYSE PROBABILISTE POUR LE DIAGNOSTIC DE PILES A COMBUSTIBLE DE TYPE PEM.

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